價態(tài)轉變—價電子數(shù)的變化,是稀土金屬及其化合物中普遍存在的物理現(xiàn)象,反映了局域4f電子在外界(比如壓力、摻雜、溫度)作用下向非局域化轉化的過程,而這種非局域化轉化標志著材料中大規(guī)模電子關聯(lián)的開始。在此過程中,由于局域電子和非局域價電子之間的競爭等相互作用,稀土元素會衍生出許多奇異的量子現(xiàn)象,如價態(tài)轉變、金屬到絕緣體的轉變、超導等,而這些都會極大影響稀土元素的磁、光、電等物理性質。因此揭示這些變化機制,將為設計研制面向國家戰(zhàn)略需求的量子演生新材料,促進新型功能器件誕生及推動新能源產(chǎn)業(yè)升級提供巨大機遇。
在該研究中,研究人員使用同步輻射X射線共振發(fā)射光譜和X射線衍射技術,探測了Eu在高壓下的電子和晶體結構變化,壓力高達160萬大氣壓。他們發(fā)現(xiàn),在約80萬大氣壓的壓縮下,Eu中也發(fā)生了明顯的價態(tài)變化,而且價態(tài)轉變恰好與Eu在相同壓力下的晶體結構變化相吻合;并提出Eu中這種電子重構歸因于所謂的Promotional模型—4f軌道的電子向5d導帶的躍遷導致的結果,為研究稀土元素的價態(tài)變化提供了重要的實驗依據(jù)和理論模型。
據(jù)了解,目前該實驗成果也是國內首次利用共振X射線發(fā)射光譜在如此高的壓力下研究稀土元素4f 的電子結構,極大推進了高壓調控4f電子研究的發(fā)展,同時也為我國同步輻射譜學技術的發(fā)展提供了重要參考。
據(jù)悉,北京高壓科學研究中心博士后陳碧娟博士為該文第一作者,北京高壓科學研究中心研究員丁陽和陜西師范大學的昌峻研究員為通訊作者,合作單位包括流體物理研究所、北京應用物理與計算數(shù)學研究所、吉林大學、美國阿貢國家實驗室、中國科學院物理研究所等。
相關工作得到了國家自然科學基金項目、挑戰(zhàn)者計劃、國家重點研發(fā)計劃項目、美國DOE-NNSA’s Office of Experimental Sciences等聯(lián)合資助。