????????????????????????????????????????????????????????????????????????????????????????????????近日，大連化物所催化基礎(chǔ)國家重點實驗室無機膜與催化新材料研究組（504組）的楊維慎研究員和朱凱月研究員團隊在水系鋅離子電池負(fù)極研究領(lǐng)域取得了重要進展。該團隊創(chuàng)新性地在鋅負(fù)極與電解液界面處構(gòu)建了動態(tài)的疏水碳點單層，通過調(diào)節(jié)雙電層結(jié)構(gòu)，有效改變了鋅沉積/溶解反應(yīng)的動力學(xué)過程，并抑制了水腐蝕，顯著提高了鋅負(fù)極的可逆性。

水系鋅離子電池因其高安全性、低成本和環(huán)境友好性，在大規(guī)模電化學(xué)儲能領(lǐng)域展現(xiàn)出巨大潛力。然而，負(fù)極的枝晶生長和水腐蝕問題一直制約著其實際應(yīng)用。在鋅/電解液界面形成的微觀雙電層（EDL）中，內(nèi)霍姆赫茲層（IHL）的水分子和陰離子會與鋅直接接觸引發(fā)副反應(yīng)，而外霍姆赫茲層（OHL）的水合鋅離子則需克服較大的去溶劑化能壘才能進入IHL并發(fā)生電子轉(zhuǎn)移。

為攻克這一難題，研究團隊巧妙地在Zn/電解液界面構(gòu)建了疏水碳點納米單層。該單層吸附的疏水碳點能夠排斥IHL中的硫酸根和水分子，為水合鋅離子的脫溶過程重構(gòu)出疏水性的霍姆赫茲層。實驗結(jié)果顯示，疏水碳點在電極界面處具有強吸附性，與鋅離子的弱配位作用則確保了界面疏水單層在鋅負(fù)極長期循環(huán)過程中的動態(tài)完整性。相比之下，親水碳點對雙電層結(jié)構(gòu)的影響微乎其微，并且在鋅沉積過程中表現(xiàn)為不可逆的共沉積行為。

得益于疏水碳點單層構(gòu)建的動態(tài)界面，循環(huán)后的鋅負(fù)極呈現(xiàn)出平整致密的表面，且無副產(chǎn)物生成，在對稱電池和全電池中均展現(xiàn)出卓越的循環(huán)穩(wěn)定性。Zn||Zn對稱電池在10mA/cm2電流密度下可穩(wěn)定循環(huán)2400小時，而Zn||MnO?全電池在1A/g電流密度下循環(huán)1500圈后容量幾乎無衰減。這項工作提出的通過動態(tài)單層界面保護鋅負(fù)極的策略，為解決鋅枝晶和副反應(yīng)問題提供了全新的思路，有望推動水系鋅離子電池在實際應(yīng)用中的進一步發(fā)展。