簡(jiǎn)介：近日，西安交通大學(xué)化學(xué)學(xué)院的丁書江教授、郗凱教授和高國(guó)新副教授領(lǐng)導(dǎo)的課題組，在電解液工程領(lǐng)域取得了顯著進(jìn)展，為寬溫域鋰金屬電池構(gòu)建了一種高離子傳導(dǎo)性的堅(jiān)固界面相，顯著提升了鋰金屬電池在寬溫域內(nèi)的循環(huán)穩(wěn)定性。他們通過(guò)向商用電解液中添加1,3-丙磺酸內(nèi)酯、乙酸乙酯和FEC，設(shè)計(jì)了一種能夠同時(shí)穩(wěn)定鋰金屬電池正負(fù)極界面相的雙功能電解液。
將金屬鋰與高鎳三元正極（例如NCM811）結(jié)合所制成的鋰金屬電池，被視為提升電動(dòng)汽車?yán)m(xù)航里程的關(guān)鍵。然而，鋰金屬電池在實(shí)際應(yīng)用中面臨著諸多挑戰(zhàn)，特別是在極端溫度下，正極側(cè)過(guò)渡金屬離子的溶解、相變、Li/Ni混排，負(fù)極側(cè)的鋰枝晶生長(zhǎng)、“死鋰”沉積，以及固體電解液界面相（SEI/CEI）在連續(xù)鋰沉積/剝離過(guò)程中的破裂等問(wèn)題尤為突出。電解液作為電池的核心組件，對(duì)鋰金屬電池的界面相構(gòu)成、結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性及Li+傳輸動(dòng)力學(xué)具有決定性影響，從而直接影響到鋰金屬電池在寬溫域內(nèi)的性能表現(xiàn)。
盡管氟代碳酸乙烯酯（FEC）常被用作電解液添加劑來(lái)構(gòu)建高機(jī)械強(qiáng)度的富LiF界面相，但過(guò)量的LiF會(huì)阻礙Li+的傳輸，并且難以適應(yīng)電極在循環(huán)過(guò)程中的體積變化。因此，為了推動(dòng)寬溫域鋰電池的發(fā)展，有必要引入具有優(yōu)良成膜功能的添加劑，與FEC協(xié)同作用，共同構(gòu)筑出既具有高離子傳導(dǎo)性又具備機(jī)械穩(wěn)定性的界面相。
近日，西安交通大學(xué)化學(xué)學(xué)院的丁書江教授、郗凱教授和高國(guó)新副教授領(lǐng)導(dǎo)的課題組，在電解液工程領(lǐng)域取得了顯著進(jìn)展，為寬溫域鋰金屬電池構(gòu)建了一種高離子傳導(dǎo)性的堅(jiān)固界面相，顯著提升了鋰金屬電池在寬溫域內(nèi)的循環(huán)穩(wěn)定性。他們通過(guò)向商用電解液中添加1,3-丙磺酸內(nèi)酯、乙酸乙酯和FEC，設(shè)計(jì)了一種能夠同時(shí)穩(wěn)定鋰金屬電池正負(fù)極界面相的雙功能電解液。
其中，1,3-丙磺酸內(nèi)酯在正極側(cè)構(gòu)建了由無(wú)機(jī)內(nèi)層和有機(jī)外層組成的堅(jiān)固CEI，有效保護(hù)了正極結(jié)構(gòu)的完整性；FEC則在負(fù)極側(cè)構(gòu)建了富無(wú)機(jī)SEI，有效抑制了電解液的副反應(yīng)，促進(jìn)了Li+的快速傳輸；而乙酸乙酯的加入，則確保了電解液在寬溫域內(nèi)的穩(wěn)定應(yīng)用。實(shí)驗(yàn)結(jié)果顯示，所組裝的鋰對(duì)稱電池在寬溫度范圍內(nèi)表現(xiàn)出低過(guò)電勢(shì)和長(zhǎng)達(dá)1000小時(shí)的穩(wěn)定循環(huán)（30°C）。此外，優(yōu)化后的電解液也適用于磷酸鐵鋰和鈷酸鋰正極，經(jīng)過(guò)1000次循環(huán)后，容量保留率仍高達(dá)67%。
更重要的是，在貧液條件（g/Ah級(jí)）和寬溫域范圍（-40°C至+60°C）內(nèi)，采用該電解液的Li||NCM811和石墨||NCM811軟包電池均能正常工作。這一研究成果不僅為寬溫度范圍內(nèi)高能量密度鋰金屬電池電解液的設(shè)計(jì)提供了新的思路，也為鋰金屬電池的商業(yè)化應(yīng)用奠定了堅(jiān)實(shí)的基礎(chǔ)。
該研究成果以《電解液工程構(gòu)建寬溫域鋰金屬電池中堅(jiān)固且高離子傳導(dǎo)性的界面相》（Electrolyte Engineering to Construct Robust Interphase with High Ionic Conductivity for Wide Temperature Range Lithium Metal Batteries）為題，在化學(xué)領(lǐng)域權(quán)威期刊《德國(guó)應(yīng)用化學(xué)》（Angewandte Chemie International Edition）上發(fā)表。論文的第一作者為西安交通大學(xué)國(guó)家儲(chǔ)能技術(shù)產(chǎn)教融合創(chuàng)新平臺(tái)（中心）的博士生李雅楠，通訊作者為化學(xué)學(xué)院的丁書江教授、郗凱教授和高國(guó)新副教授。該研究得到了國(guó)家自然科學(xué)基金項(xiàng)目、陜西省自然科學(xué)基金項(xiàng)目和陜西省秦創(chuàng)源高層次創(chuàng)新創(chuàng)業(yè)人才項(xiàng)目的資助，同時(shí)，論文的表征及測(cè)試工作也得到了西安交通大學(xué)分析測(cè)試共享中心的大力支持。
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