一種石墨烯/碳納米管復合陣列材料的制備方法，包括以下步驟：（1）通過離子交換法制得以層狀材料為載體，鐵、鈷、鎳、鉬、銅或稀土元素為活性組分的催化劑前驅(qū)體，經(jīng)煅燒后得到負載催化劑的層狀材料；（2）以氫氣作為催化劑刻蝕氣，碳氫化合物氣體作為碳源，在催化劑作用下，通過射頻等離子體增強化學氣相沉積法，得到垂直生長在基底層間的石墨烯片/碳納米管陣列。本發(fā)明制備工藝簡單，耗能低，產(chǎn)物純度高，可大規(guī)模生產(chǎn)；制備的石墨烯片/碳納米管具有生長排列整齊，高質(zhì)量，產(chǎn)量大等優(yōu)點；具有優(yōu)異的離子交換性能和層狀結(jié)構(gòu)，可同時作為良好的催化劑載體和復合材料生長基底。