一種CoFe2O4/0.4BaTiO3-0.6BiFeO3磁電復(fù)合材料及其制備方法，通過制備0.4BaTiO3-0.6BiFeO3粉體，然后經(jīng)過造粒、過篩得到0.4BaTiO3-0.6BiFeO3粉末，再將0.4BaTiO3-0.6BiFeO3粉末與CoFe2O4粉末按照2-2復(fù)合的壘層疊加排列方式在模具中壓制成型后煅燒。本發(fā)明制得的磁電復(fù)合材料具有優(yōu)異的鐵電、介電以及磁電性能。本發(fā)明制得的材料致密性良好，無明顯大氣孔存在，兩相晶粒尺寸均勻，均在亞微米數(shù)量級，無明顯的界面原子擴散現(xiàn)象，界面耦合較好，從而提高了復(fù)合材料的磁電轉(zhuǎn)換性能。