權(quán)利要求書： 1.一種多孔空心氮化碳納米管光催化劑的制備方法，其特征在于，包括如下步驟：(1)將含氮類化合物前驅(qū)體與鹽酸溶液混合均勻，得到混合溶液，之后在溫度為130～

200℃的條件下水熱處理8～12h，將所得體系進行抽濾，將所得固體進行干燥后，在溫度

500.0～600.0℃下煅燒3.0～6.0h；

其中，所述混合溶液中鹽酸的濃度為0.1～2mol/L；所述含氮類化合物前驅(qū)體與鹽酸溶液的比例為2.0g：5～20.0mL；

(2)將步驟(1)中得到的產(chǎn)物在溫度500.0～600.0℃下煅燒3.0～6.0h，得到多孔空心氮化碳納米管光催化材料。

2.根據(jù)權(quán)利要求1所述的多孔空心氮化碳納米管光催化劑的制備方法，其特征在于，步驟(1)中，所述含氮類化合物前驅(qū)體為尿素、硫脲、二氰二胺或三聚氰胺。

3.根據(jù)權(quán)利要求1所述的多孔空心氮化碳納米管光催化劑的制備方法，其特征在于，步驟(1)中，所述煅燒溫度為500.0℃，所述煅燒時間為3.0h。

4.根據(jù)權(quán)利要求1所述的多孔空心氮化碳納米管光催化劑的制備方法，其特征在于，步驟(2)中，所述煅燒溫度為600.0℃，所述煅燒時間為3.0h。

5.根據(jù)權(quán)利要求1所述的多孔空心氮化碳納米管光催化劑的制備方法，其特征在于，步驟(1)和步驟(2)中，所述煅燒的氣氛為氮氣。

6.權(quán)利要求1?5中任意一項所述的制備方法得到的多孔空心氮化碳納米管光催化劑在光催化氧化木糖生成乳酸中的應用。

7.根據(jù)權(quán)利要求6所述的應用，其特征在于，將所述多孔空心氮化碳納米管光催化劑、木糖和堿溶液混合均勻，在10.0～90.0℃下光催化反應30.0～180.0min。

8.根據(jù)權(quán)利要求7所述的應用，其特征在于，所述添加反應溶液為堿溶液。

9.根據(jù)權(quán)利要求7所述的應用，其特征在于，所述堿溶液的濃度為0.1～2.0mol/L。

10.根據(jù)權(quán)利要求7所述的應用，其特征在于，所述木糖、堿溶液、多孔空心氮化碳納米管光催化劑的比例為0.05～0.2g：10.0mL：5.0～70.0mg。

說明書： 一種多孔空心氮化碳納米管光催化劑的制備及其在光催化氧化木糖合成乳酸中的應用

技術(shù)領(lǐng)域[0001] 本發(fā)明涉及一種多孔空心氮化碳納米管光催化劑的制備及其在光催化氧化木糖合成乳酸中的應用，屬于催化技術(shù)領(lǐng)域。

背景技術(shù)[0002] 隨著石油等不可再生資源的日益枯竭，以可再生的生物質(zhì)為原料生產(chǎn)化工產(chǎn)品已經(jīng)成為實現(xiàn)化工產(chǎn)業(yè)可持續(xù)發(fā)展的趨勢。全球環(huán)境污染和能源過度消耗的問題日益嚴重。

為了解決這些問題，開發(fā)一種生態(tài)友好和可持續(xù)的方法。石墨質(zhì)氮化碳作為有機半導體光

催化劑，由于其吸引人的熱和化學穩(wěn)定性，對環(huán)境無毒，易于合成以及合適的能帶結(jié)構(gòu)，在

光催化制氫和選擇性氧化方面顯示出巨大潛力。乳酸作為生物質(zhì)精煉產(chǎn)生的一種重要的高

價值化學品，主要用于食品、制藥工業(yè)和生物可降解塑料(如聚乳酸)的制造等領(lǐng)域。在可持

續(xù)發(fā)展的社會中，乳酸的市場需求日益增長。目前，乳酸主要的生產(chǎn)工藝是利用轉(zhuǎn)基因酶從

淀粉水解木糖發(fā)酵獲得。但該生物工藝存在產(chǎn)量低、反應條件苛刻(溫度和pH值)、微生物種

群控制繁瑣等缺點。因此，發(fā)展一種高效、環(huán)保的方法合成乳酸具有重要的意義。

發(fā)明內(nèi)容[0003] 本發(fā)明的目的在于針對現(xiàn)有乳酸合成的不足，提供一種多孔空心氮化碳納米管光催化材料的制備及其在光催化氧化木糖合成乳酸中的應用。本發(fā)明以一種簡單的水熱方法

制備得到多孔空心氮化碳納米管光催化劑，再以多孔空心氮化碳納米管為光催化劑，通過

光催化反應將自然界中第一大糖類物質(zhì)木糖氧化合成乳酸。本發(fā)明制備催化劑的方法具有

普適性，可大規(guī)模生產(chǎn)。本發(fā)明所用催化劑具有穩(wěn)定性好、催化活性高及可循環(huán)使用等優(yōu)

點。本發(fā)明的合成方法簡單易控、成本低、“綠色”無污染。

[0004] 為了達到上述目的，本發(fā)明采用了如下技術(shù)方案：[0005] 一種用于光催化氧化木糖合成乳酸的多孔空心氮化碳納米管光催化劑的制備方法，包括如下步驟：

[0006] (1)將含氮類化合物前驅(qū)體與鹽酸溶液混合均勻，得到混合溶液，混合溶液先在溫度為130～200℃的條件下水熱8～12h后，之后在溫度500.0～600.0℃下煅燒3.0～6.0h；其

中，所述混合溶液中鹽酸的濃度為0.1mol/L～2mol/L；所述含氮類化合物前驅(qū)體與鹽酸溶

液的比例為2.0g：5～20.0mL；

[0007] (2)將步驟(1)中得到的產(chǎn)物在溫度500.0～600.0℃下煅燒3.0～6.0h，是在步驟(1)所述煅燒的基礎(chǔ)上再次進行煅燒，得多孔空心氮化碳納米管光催化材料。

[0008] 根據(jù)上述的技術(shù)方案，優(yōu)選的情況下，步驟(1)中，所述含氮類化合物前驅(qū)體為尿素、硫脲、二氰二胺、三聚氰胺等。

[0009] 根據(jù)上述的技術(shù)方案，優(yōu)選的情況下，步驟(1)中，所述煅燒溫度為500.0℃，所述煅燒時間為2.0h。

[0010] 根據(jù)上述的技術(shù)方案，優(yōu)選的情況下，步驟(1)和步驟(2)中，所述煅燒之后再進行研磨。

[0011] 根據(jù)上述的技術(shù)方案，優(yōu)選的情況下，步驟(2)中，所述煅燒溫度為600.0℃，所述煅燒時間為2.0h。

[0012] 根據(jù)上述的技術(shù)方案，優(yōu)選的情況下，步驟(1)和步驟(2)中，所述煅燒的氣氛為氮氣。

[0013] 本發(fā)明的多孔空心氮化碳納米管光催化材料經(jīng)紅外光譜等手段進行表征，并將其作為一種良好的光催化劑應用于光催化氧化木糖合成乳酸。

[0014] 上述方法制備的多孔空心氮化碳納米管光催化劑在光催化氧化木糖生成乳酸中的應用，其反應過程為：將上述的多孔空心氮化碳納米管光催化劑、木糖和堿溶液混合均

勻，在20.0～90.0℃下光催化反應30.0～180.0min；過濾除去催化劑，濾液經(jīng)高效液相色譜

儀測定乳酸含量。

[0015] 根據(jù)上述的技術(shù)方案，優(yōu)選的情況下，所述堿溶液如氫氧化鉀溶液、氫氧化鈉溶液、氫氧化鋇溶液、碳酸鈉溶液、碳酸鉀溶液、碳酸氫鈉溶液等，優(yōu)選為氫氧化鉀溶液。

[0016] 根據(jù)上述的技術(shù)方案，優(yōu)選的情況下，所述堿溶液的濃度為0.1～2.0mol/L，優(yōu)選為1.0mol/L。

[0017] 根據(jù)上述的技術(shù)方案，優(yōu)選的情況下，所述木糖、堿溶液、催化劑的比例為0.05～0.2g：10.0mL：5.0～70.0mg，優(yōu)選為0.1g：10.0mL：40.0mg。

[0018] 根據(jù)上述的技術(shù)方案，優(yōu)選的情況下，所述反應溫度為70.0℃。[0019] 根據(jù)上述的技術(shù)方案，優(yōu)選的情況下，所述反應時間為60min。[0020] 本發(fā)明多孔空心氮化碳納米管光催化劑在光催化木糖合成乳酸中的應用，分別從反應時間、反應溫度、催化劑用量以及氫氧化鉀濃度等條件對實驗條件進行優(yōu)化；并在最佳

反應條件下探究多孔空心氮化碳納米管光催化劑的循環(huán)使用性。

[0021] 所述多孔空心氮化碳納米管光催化劑催化氧化木糖合成乳酸可作為一種能源及高價值化學品。

[0022] 本發(fā)明制備的一種多孔空心氮化碳納米管光催化劑，并將其用于光催化氧化木糖生成乳酸的反應中，所制備多孔空心氮化碳納米管光催化劑的方法具有普適性，可大規(guī)模

生產(chǎn)；所用的催化劑具有穩(wěn)定性好、催化活性高及良好的可循環(huán)使用性等優(yōu)點，簡單、高效

的催化木糖合成乳酸，具有良好的應用前景；多孔空心氮化碳納米管光催化氧化木糖合成

乳酸的過程具有安全、無毒、見效快及能耗低等優(yōu)點，解決了目前微生物法乳酸存在的一系

列問題，為乳酸的合成提供了一條嶄新的途徑。多孔空心氮化碳納米管光催化氧化木糖合

成乳酸的反應條件比較溫和。本發(fā)明工藝簡單、反應條件易于控制、所得乳酸在食品、制藥

工程以及生物可降解塑料(如聚乳酸)的制造中被廣泛應用。

[0023] 本發(fā)明的合成方法有如下優(yōu)點：[0024] (1)本發(fā)明合成的乳酸是一種具有高價值的化學品，是一種重要的化工中間體；[0025] (2)本發(fā)明的催化劑的制備方法具有普適性，可大規(guī)模生產(chǎn)；[0026] (3)本發(fā)明的催化劑的制備原料相對價廉易得，制備方法簡單，適宜于工業(yè)化生產(chǎn)；

[0027] (4)本發(fā)明制備的多孔空心氮化碳納米管作為催化劑，具有熱穩(wěn)定好、催化活性高及可循環(huán)使用等優(yōu)點；

[0028] (5)本發(fā)明所用的合成乳酸的方法具有安全、無毒、見效快、能耗低等優(yōu)點；[0029] (6)本發(fā)明的多孔空心氮化碳納米管光催化氧化制備乳酸過程可以放大化，1000倍放大實驗結(jié)果說明該合成乳酸的過程具有可工業(yè)化生產(chǎn)的潛力；

[0030] (7)本發(fā)明的產(chǎn)品為解決能源危機問題提供了一種有效地途徑。附圖說明[0031] 圖1為實施例1中含氮類化合物為三聚氰胺與鹽酸制備的多孔空心氮化碳納米管催化劑的透射電鏡譜圖。

[0032] 圖2為多孔空心氮化碳納米管光催化劑的FT?IR譜圖，其中Ox@CNB為實施例1含氮類化合物為三聚氰胺與鹽酸制備的多孔空心氮化碳納米管催化劑，BCN為對比例1含氮類化

合物為三聚氰胺制備的塊狀氮化碳光催化劑。

[0033] 圖3為實施例3中不同的KOH濃度對多孔空心氮化碳納米管光催化劑光催化氧化木糖合成乳酸的影響圖。

[0034] 圖4為實施例4、實施例3中不同的反應溫度對多孔空心氮化碳納米管光催化劑光催化氧化木糖合成乳酸的影響圖。

[0035] 圖5為實施例5、實施例4中不同的催化劑用量對多孔空心氮化碳納米管光催化劑光催化氧化木糖合成乳酸的影響圖。

[0036] 圖6為實施例6、實施例5中不同的反應時間對多孔空心氮化碳納米管光催化劑光催化氧化木糖合成乳酸的影響圖。

[0037] 圖7為實施例7中多孔空心氮化碳納米管光催化劑光催化氧化木糖合成乳酸的循環(huán)影響圖。

具體實施方式[0038] 為了更好地理解本發(fā)明的技術(shù)特點，下面通過實施例對本發(fā)明作進一步地說明，但是本發(fā)明要求保護的范圍并不僅限于此。

[0039] 實施例1[0040] (1)準確量取體積分別為1.0mL，3.0mL，5.0mL，8.0mL，10.0mL，15.0mL的濃鹽酸(12mol/L)，再加入去離子水，配制200.0mL不同濃度的鹽酸溶液，配制不同濃度鹽酸溶液備

用；

[0041] (2)準確稱取2.0g三聚氰胺和量取10.0mL步驟(1)配置的鹽酸溶液加入到聚四氟乙烯內(nèi)襯的反應釜中，室溫攪拌均勻；

[0042] (3)將步驟(2)得到的產(chǎn)物在分別在180℃溫度下水熱處理10h后，進行抽濾至中性體系溶液，放置真空干燥箱中，在60℃下抽真空進行干燥6h。

[0043] (4)將步驟(3)得到的產(chǎn)物在500.0℃通氮氣的氣氛中煅燒2.0h，隨后將得到固體研磨；

[0044] (5)將步驟(4)研磨得到的產(chǎn)物在溫度600.0℃通氮氣的氣氛中煅燒時間2.0h，隨后將得到產(chǎn)物研磨成粉末，得到多孔空心氮化碳納米管光催化材料，記作Ox@CNB。

[0045] 實施例2[0046] (1)準確量取體積為10.0mL的濃鹽酸(12mol/L)，再加入去離子水，配制200.0mL不同濃度的鹽酸溶液，配制不同濃度鹽酸溶液備用；

[0047] (2)準確稱取2.0g三聚氰胺和量取10.0mL步驟(1)配置的鹽酸溶液加入到聚四氟乙烯內(nèi)襯的反應釜中，室溫攪拌均勻；

[0048] (3)將步驟(2)得到的產(chǎn)物在分別在130℃、150℃、200℃溫度下水熱處理10h后，進行抽濾至中性體系溶液，放置真空干燥箱中，在60℃下抽真空進行干燥6h。

[0049] (4)將步驟(3)得到的產(chǎn)物在500.0℃通氮氣的氣氛中煅燒2.0h，隨后將得到固體研磨；

[0050] (5)將步驟(4)研磨得到的產(chǎn)物在溫度600.0℃通氮氣的氣氛中煅燒時間2.0h，隨后將得到產(chǎn)物研磨成粉末，得到多孔空心氮化碳納米管光催化材料，記作Ox@CNB。

[0051] 對比例1[0052] (1)準確稱取2g三聚氰胺在500.0℃通氮氣的氣氛中煅燒2.0h，隨后將得到固體研磨；

[0053] (2)將步驟(1)研磨得到的產(chǎn)物在溫度600.0℃通氮氣的氣氛中煅燒時間2.0h，隨后將得到產(chǎn)物研磨成粉末，得到塊狀氮化碳光催化材料，記作BCN。

[0054] 實施例3[0055] (1)取0.1g木糖、10.0mL不同濃度的KOH溶液(濃度分別為0.1、0.5、1.0mol/L、1.5mol/L和2.0mol/L)以及10mL實施例1中10.0mL濃鹽酸配置的溶液制備的多孔空心氮化

碳納米管光催化劑加入到耐壓瓶中；

[0056] (2)將步驟(1)體系中加入一顆磁子，攪拌30min；[0057] (3)將步驟(2)體系密封后，在50.0℃下利用300W的氙燈光照反應30min，過濾除去多孔空心氮化碳納米管光催化劑；

[0058] (4)將步驟(3)得到的濾液經(jīng)高效液相色譜儀測定乳酸合成量。[0059] 實施例4[0060] (1)取0.1g木糖、10.0mL1.0mol/L的KOH溶液以及10.0mg實施例1中10.0mL濃鹽酸配置的鹽酸溶液制備的多孔空心氮化碳納米管光催化劑加入到耐壓瓶中；

[0061] (2)將步驟(1)體系中加入一顆磁子，攪拌30min；[0062] (3)將步驟(2)體系密封后，分別在10.0℃、20.0℃、30.0℃、40.0℃、60.0℃、70.0℃、80.0℃和90.0℃下利用300W的氙燈光照反應30min，過濾除去多孔空心氮化碳納米管光

催化劑；

[0063] (4)將步驟(3)得到的濾液經(jīng)高效液相色譜儀測定乳酸合成量。[0064] 實施例5[0065] (1)取0.1g木糖、10.0mL1.0mol/L的KOH溶液以及不同用量的實施例1中10.0mL濃鹽酸配置的溶液制備的多孔空心氮化碳納米管光催化劑加入到耐壓瓶中；其中，多孔空心

氮化碳納米管光催化劑用量分別設(shè)置為5.0mg、20.0mg、30.0mg、40.0mg、50mg和70.0mg；

[0066] (2)將步驟(1)體系中加入一顆磁子，攪拌30min；[0067] (3)將步驟(2)體系密封后，在70.0℃下利用300W的氙燈光照反應30min，過濾除去多孔空心氮化碳納米管光催化劑；

[0068] (4)將步驟(3)得到的濾液經(jīng)高效液相色譜儀測定乳酸合成量。[0069] 實施例6[0070] (1)取0.1g木糖、10.0mL1.0mol/L的KOH溶液以及40.0mg實施例1中10.0mL濃鹽酸配置的溶液制備的多孔空心氮化碳納米管光催化劑加入到耐壓瓶中；

[0071] (2)將步驟(1)體系中加入一顆磁子，攪拌30min；[0072] (3)將步驟(2)體系密封后，在70.0℃下利用300W的氙燈光照分別反應45min、60min、75min、90.0min、120.0min、150.0min和180.0min，過濾除去多孔空心氮化碳納米管

光催化劑；

[0073] (4)將步驟(3)得到的濾液經(jīng)高效液相色譜儀測定乳酸合成量。[0074] 實施例7[0075] (1)取1g木糖、100mL1.0mol/L的KOH溶液以及0.4g實施例1中10.0mL濃鹽酸配置的溶液制備的多孔空心氮化碳納米管光催化劑加入到耐壓瓶中；

[0076] (2)將步驟(1)體系中加入一顆磁子，攪拌30min；[0077] (3)將步驟(2)體系密封后，在70.0℃下利用300W的氙燈光照反應60min，過濾除去多孔空心氮化碳納米管光催化劑；

[0078] (4)將步驟(3)得到的濾液經(jīng)高效液相色譜儀測定乳酸合成量；[0079] (5)將步驟(3)反應過后的溶液進行抽濾，得到反應過后的催化劑，裝入培養(yǎng)皿中放置烘箱干燥；

[0080] (6)將步驟(5)中回收得到的催化劑按照步驟(1)～(5)的步驟進行第2、3、4、5、6、7、8、9、10次循環(huán)實驗；

[0081] (7)將步驟(6)每次循環(huán)實驗中得到的濾液經(jīng)高效液相色譜儀測定乳酸合成量。[0082] 實施例8[0083] (1)取100g木糖、10000.0mL1.0mol/L的KOH溶液以及40.0g實施例1中10.0mL濃鹽酸配置的溶液制備的多孔空心氮化碳納米管光催化劑加入到平底燒瓶中；

[0084] (2)將步驟(1)體系在磁力攪拌器中攪拌30min；[0085] (3)將步驟(2)體系邊攪拌邊在太陽光照耀下的室溫下反應60min，過濾除去多孔空心氮化碳納米管光催化劑；

[0086] (4)將步驟(3)得到的濾液經(jīng)高效液相色譜儀測定乳酸合成量。[0087] 圖1為實施例1中含氮類化合物為三聚氰胺、濃鹽酸用量為10mL制備的多孔空心氮化碳納米管催化劑Ox@CNB的透射電鏡譜圖。，從圖中可以看出，該材料為中孔管狀，表面富

含介孔，即該材料為中空多孔納米材料。

[0088] 圖2為多孔空心氮化碳納米管光催化劑的FT?IR譜圖，其Ox@CNB為實施例1中含氮類化合物為三聚氰胺、濃鹽酸用量為10mL制備的多孔空心氮化碳納米管催化劑，BCN為對比

?1

例1含氮類化合物為三聚氰胺制備的塊狀氮化碳光催化劑。通過研究可知，Ox@CNB在807cm

?1

處的峰代表典型的s?三嗪亞基，而在3100至3600cm 之間的峰對應于N–H拉伸振動，低于

?1 ?1

2000cm 的峰向低頻方向稍微移動。1650?1240cm 對應C＝N和C?N雜環(huán)的拉伸振動。

[0089] 圖3為實施例3中不同的氫氧化鉀濃度對多孔空心氮化碳納米管光催化劑光催化氧化木糖合成乳酸的影響圖。堿的濃度是碳水化合物轉(zhuǎn)化的一個重要參數(shù)。研究發(fā)現(xiàn)，隨著

反應濃度升高，木糖的轉(zhuǎn)化率逐漸增加，乳酸產(chǎn)率逐漸增加，當濃度升高至1.0mol/L時，乳

酸產(chǎn)率達到最大，當濃度再次升高時，乳酸產(chǎn)率下降，可能是由于反應過程中部分乳酸轉(zhuǎn)化

為其他副產(chǎn)物。

[0090] 圖4為實施例4、實施例3中不同的反應溫度對多孔空心氮化碳納米管光催化劑光催化氧化木糖合成乳酸的影響圖，其中實施例4中反應溫度分別為10.0℃、20.0℃、30.0℃、

40.0℃、60.0℃、70.0℃、80.0℃和90.0℃，實施例3中KOH溶液濃度為1.0mol/L、反應溫度為

50℃。反應溫度是碳水化合物轉(zhuǎn)化的一個重要參數(shù)。研究發(fā)現(xiàn)，隨著反應溫度升高，木糖的

轉(zhuǎn)化率逐漸增加，乳酸產(chǎn)率逐漸增加，當溫度升高至70.0℃時，乳酸產(chǎn)率達到最大，當溫度

再次升高時，乳酸產(chǎn)率下降，可能是由于反應過程中部分乳酸轉(zhuǎn)化為其他副產(chǎn)物。

[0091] 圖5為實施例5、實施例4中不同的催化劑用量對多孔空心氮化碳納米管光催化劑光催化氧化木糖合成乳酸的影響圖，其中實施例5中多孔空心氮化碳納米管光催化劑的用

量分別設(shè)置為5.0mg、20.0mg、30.0mg、40.0mg、50.0mg和70.0mg，實施例4中KOH溶液的濃度

為1.0mol/L、多孔空心氮化碳納米管光催化劑的用量為10.0mg。催化劑的用量也是影響木

糖轉(zhuǎn)化的一個重要參數(shù)。研究了多孔空心氮化碳納米管的用量對光催化氧化木糖轉(zhuǎn)化為乳

酸的影響。研究發(fā)現(xiàn)，隨著催化劑用量的增加，乳酸產(chǎn)率增加。當催化劑用量大于40.0mg時，

乳酸的產(chǎn)率又出現(xiàn)一定程度的下降。這可能是因為反應物在催化劑表面形成中間體，降低

了反應的活化能所致。因此，催化劑的用量優(yōu)選為40.0mg作為進一步研究催化過程的最佳

條件。

[0092] 圖6為實施例6、實施例5中不同的反應時間對多孔空心氮化碳納米管光催化劑光催化氧化木糖合成乳酸的影響圖，其中實施例6中光照反應的時間分別45min、60min、

75min、90.0min、120.0min、150.0min和180.0min，實施例5中多孔空心氮化碳納米管光催化

劑的用量為40.0mg、光照反應的時間為30min。探究了不同的反應時間對多孔空心氮化碳納

米管光催化氧化木糖合成乳酸的影響。研究發(fā)現(xiàn)，乳酸的產(chǎn)率呈先上升后減少的趨勢。反應

時間為60.0min時，乳酸產(chǎn)率達到最大值。這可能是由于在相同條件下，隨著反應時間的延

長，生成的乳酸被進一步反應生成其他副產(chǎn)物。

[0093] 圖7為實施例7多孔空心氮化碳納米管光催化劑光催化氧化木糖合成乳酸的循環(huán)影響圖。經(jīng)過十次回收循環(huán)實驗反應，測得該催化劑乳酸的產(chǎn)率仍然可以達到第一次反應

的99.90％，證明該催化劑具有較好的穩(wěn)定性能。

[0094] 上述實施例為本發(fā)明的部分實施過程，但本發(fā)明的實施方式并不受上述實施例的限制，其他的任何違背本發(fā)明的精神實質(zhì)與原理下所作的改變、替代、組合、簡化，均應為等

效的置換方式，都包含在本發(fā)明的保護范圍之內(nèi)。