金屬鋰廣泛應(yīng)用于新能源汽車、火箭燃料、合金等領(lǐng)域[1-4]，尤其是電池材料行業(yè)對金屬鋰的需求日益增長

在金屬鋰制備過程中，由于Li+的還原電勢遠(yuǎn)低于H+，而常見的鋰化合物在熱力學(xué)上過于穩(wěn)定，以至于無法在溫和條件下生成鋰金屬，因此金屬鋰的制備通常采用熔鹽電解法[5]

鋰電解槽是電解質(zhì)、金屬鋰和氯氣構(gòu)成的液-液-氣三相流動(dòng)體系，其中金屬鋰以極低的速度上升無法對速度場進(jìn)行干擾，研究重點(diǎn)為氯氣與電解質(zhì)形成的兩相湍流流動(dòng)

電解質(zhì)液相流動(dòng)會(huì)影響電解槽內(nèi)部溫度分布，而氯氣以氣泡的形式運(yùn)動(dòng)在流場中影響電解槽中二次反應(yīng)的強(qiáng)度，兩者均會(huì)導(dǎo)致電解槽流場不穩(wěn)定

一旦流場不穩(wěn)定發(fā)生，則槽內(nèi)循環(huán)流動(dòng)被干擾，氯氣無法順利排出，造成鋰的二次氧化，影響鋰鹽混合物的溶解，最終導(dǎo)致電解槽無法運(yùn)行

因此，流場是電解槽中重要的物理場之一，直接決定電解槽效率

流場內(nèi)氣泡微觀運(yùn)動(dòng)捕捉及速度場測定的困難使得實(shí)驗(yàn)研究難以進(jìn)行，而數(shù)值模擬方法具有高度精確性及穩(wěn)定性，已廣泛應(yīng)用于電解過程中復(fù)雜流場預(yù)測

在數(shù)值模擬中，預(yù)測氣泡運(yùn)動(dòng)的方法可以分為三種：流體體積法(VOF)、Euler-Euler法和Euler-Lagrange(或DPM)法

VOF方法主要用來捕獲氣泡-電解質(zhì)形成的界面，但它需要足夠精細(xì)的網(wǎng)格以追蹤較小的氣泡，計(jì)算資源需求較大，不適合對工業(yè)電解槽中的小氣泡群進(jìn)行跟蹤

目前，該方法主要用于分析預(yù)測單氣泡或尺寸較大的氣泡，研究其對于電解槽內(nèi)流場分布及電解質(zhì)與金屬界面穩(wěn)定性的影響[6-10]

在Euler-Euler法中，連續(xù)相和分散相均被視為連續(xù)相，體積分?jǐn)?shù)被認(rèn)為是空間的連續(xù)函數(shù)[11-13]

Euler-Lagrange法將氣泡作為離散質(zhì)點(diǎn)，分析氣泡群對流場的影響[11-15]

相對于Euler-Euler法，Euler-Lagrange法所需的建模工作更少，因?yàn)槠渫ǔ２豢紤]氣泡間的相互作用

該方法僅適用于稀懸浮液，即離散相的體積分?jǐn)?shù)在10%~15%之間[16-19]

以歐拉-拉格朗日方法為基礎(chǔ)建立的DPM模型屬于離散模型，對于連續(xù)相采用歐拉坐標(biāo)系描述，將氣泡視為離散相，通過拉格朗日微分方程來求解離散相顆粒的軌道

在工業(yè)電解過程中，氣泡多尺度運(yùn)動(dòng)使得數(shù)值模擬具有挑戰(zhàn)性

POZZETTI等[20]考慮到體積和流體的細(xì)尺度，開發(fā)了一種多尺度的DEM-VOF方法，利用VOF將DEM求解與多相流體求解耦合起來，利用雙網(wǎng)格方法解決了不同尺度下的多相流問題，粗網(wǎng)格用于在體積尺度上進(jìn)行CFD-DEM耦合

在流體細(xì)尺度上，采用細(xì)網(wǎng)格法求解流體相控制方程

DEM法是一種顯式求解的數(shù)值分析方法，單元之間的力可以通過力和位移求出

核心是顆粒與顆粒之間相互作用的接觸模型

其中，所有顆粒的平移、旋轉(zhuǎn)、都是通過求解牛頓運(yùn)動(dòng)方程來完成

部分學(xué)者[11-13, 15, 21-25]分析了不同電解槽結(jié)構(gòu)及操作參數(shù)對氣泡層厚度、氣液兩相流及氣泡分布特征的影響

在早期大多數(shù)學(xué)者采用二維模型研究氣體和電磁力對流場的影響[26-28]

隨著計(jì)算方法的進(jìn)步，數(shù)值模擬已經(jīng)趨于三維模型全耦合建模[29-31]

SUN等[29]通過CFD仿真研究了鎂電解槽中電磁場作用下的液態(tài)鎂、熔融電解質(zhì)和氯氣三相流行為

SUN等[30]在單陽極實(shí)驗(yàn)室電解槽模型中，針對氣泡行為和熔池金屬M(fèi)HD提出了多尺度多相流模型：通過VOF模型模擬氣泡-電解質(zhì)-金屬三相流，采用DPM法跟蹤陽極底部形成的微氣泡，結(jié)果表明，熔池金屬流動(dòng)可以加速氣泡運(yùn)動(dòng)并降低氣體覆蓋率

詹水清等[31]研究了氣泡及磁場對流場的影響，發(fā)現(xiàn)氣體在局部位置對氧化鋁的均勻分布有一定影響，但電磁力對全槽氧化鋁濃度分布起到了決定性作用

在鋰電解槽數(shù)值計(jì)算研究中，SUN等[32]測試了用于選擇和驗(yàn)證合適CFD模型的PIV實(shí)驗(yàn)

根據(jù)優(yōu)化結(jié)果設(shè)計(jì)了工業(yè)鋰電解電池的冷模型，并進(jìn)行了冷模型實(shí)驗(yàn)

OLIAII等[33-35]使用OpenFOAM求解器研究了氣舉式鋰電解槽的傳質(zhì)和耗能狀態(tài)，通過建立電場-流場-物質(zhì)傳遞耦合模型，研究陰陽極距離對電流密度和離子分布的影響；之后又建立帶有隔膜的二維軸對稱模型，研究了隔膜長度、位置以及孔隙率對電場強(qiáng)度和兩相流的影響，盡管隔膜的存在會(huì)帶來額外的電壓降，但有利于阻止電解槽中的二次反應(yīng)

本文以工業(yè)中應(yīng)用的30 kA鋰電解槽為研究對象，建立電解槽內(nèi)電解質(zhì)-氣泡兩相流場，重點(diǎn)關(guān)注側(cè)面極間通道和中間極間通道中的y向電解質(zhì)速度和體積分?jǐn)?shù)分布，同時(shí)考慮電流密度分布不均勻的影響，考察極距、陽極半徑等設(shè)計(jì)參數(shù)和電解質(zhì)高度、電流等操作參數(shù)對流場分布的影響

1模型建立1.1物理模型的建立鋰電解槽物理模型包括石墨陽極，陰極，高、低水平連接板，陰極綁帶，電解質(zhì)，內(nèi)襯，耐火磚，槽殼，槽蓋，槽蓋上設(shè)有出鋰口和排氯口，具體三維結(jié)構(gòu)如圖1所示

圖1鋰電解槽三維模型



Fig. 13D model of lithium electrolytic cell工業(yè)鋰電解槽一般為多陽極結(jié)構(gòu)，構(gòu)造復(fù)雜

采用全模型流場計(jì)算需要大量資源，因此沿陽極中心線對三維電解槽進(jìn)行側(cè)面剖分，側(cè)面剖分方式見圖2

圖2三維電解槽側(cè)面剖分展示



Fig. 23D model of lithium electrolytic cell side division show：(a) Side view; (b) Top view; (c) Left view圖2紅線表示相交線，藍(lán)色平面為切割平面

所得二維模型如圖3所示

圖3鋰電解槽二維模型Fig.32D model of lithium electrolysis cell圖3中用藍(lán)色虛線所強(qiáng)調(diào)的邊界1~4為氣體出口邊界，用橙色虛線所強(qiáng)調(diào)的邊界5~10為氣體入口邊界

其他未強(qiáng)調(diào)的黑色實(shí)線為其他邊界

1.2參數(shù)確定1.2.1電解質(zhì)及氯氣密度、黏度及表面張力的確定電解時(shí)，電解槽內(nèi)發(fā)生氧化還原反應(yīng)，即氯化鋰離解為氯離子和鋰離子

在電場的作用下，鋰離子向陰極運(yùn)動(dòng)，并在陰極發(fā)生還原反應(yīng)生成金屬鋰單質(zhì)，由于其密度遠(yuǎn)小于電解質(zhì)密度，金屬鋰聚集在電解質(zhì)表面

氯離子向陽極運(yùn)動(dòng)，在陽極發(fā)生氧化反應(yīng)生成氯氣，氣泡逐漸變大，上升過程中發(fā)生聚并，最后破裂逸出

由于氣泡上升產(chǎn)生推動(dòng)力，電解質(zhì)能夠在電解槽中循環(huán)流動(dòng)

流場中流體的密度、黏度和表面張力是數(shù)值計(jì)算中不可或缺的參數(shù)，計(jì)算方法如下

流體黏度受溫度和壓強(qiáng)的共同影響

隨著壓力的增大，流體黏度逐漸增加，但總體上變化不大；黏度受溫度的影響較為明顯，且不同流體狀態(tài)變化不同，氣體黏度系數(shù)隨溫度升高而增大，液體黏度系數(shù)隨溫度升高而減小

目前工業(yè)生產(chǎn)中采用的方法是420 ℃時(shí)電解熔融LiCl(60%)-KCl(40%)混合熔鹽，VAN ARTSDALEN等[36]對不同比例LiCl-KCl體系的熔鹽密度進(jìn)行了實(shí)驗(yàn)研究，得到了密度與溫度的關(guān)系，在溫度為395~593 ℃時(shí)，密度與溫度的關(guān)系式如下：(1) 當(dāng)t=429 ℃時(shí)，熔鹽電解質(zhì)的密度為1663.55 kg/m3

熔融狀態(tài)下KCl和LiCl的表面張力分別為95.8 mN/m和123 mN/m，由此可得電解質(zhì)的表面張力為：(2) mN/m氯氣及電解質(zhì)的動(dòng)力學(xué)參數(shù)如表1所示

表1氯氣及電解質(zhì)的動(dòng)力學(xué)參數(shù)Table 1Kinetic parameters of chlorine and electrolyteComponentDensity/(kg?m-3)Dynamic viscosity/(Pa?s)Surface tension/(mN?m-1)Chlorine[37]3.22.95×10-521.9Electrolyt16641.2×10-3112.121.2.2主要導(dǎo)體電導(dǎo)率1) 陰極及陰極綁臂電導(dǎo)率陰極及陰極綁臂材料為低碳鋼，其電導(dǎo)率符合線性電導(dǎo)率[38]，如式(3)所示：(3) 式中：為普通鋼在參考溫度下的電阻率(Ω?cm)，普通鋼在20 ℃時(shí)的電阻率(0.13~0.3)×10-4 Ω?cm，這里取0.3×10-4 Ω?cm；為參考溫度(℃)；為電阻率溫度系數(shù)(℃-1)，這里取=0.005 ℃-1；t為陰極及陰極綁臂的溫度(℃)

式(3)可以簡化為：(4)}主要導(dǎo)體電導(dǎo)率匯總?cè)绫?所示

表2主要導(dǎo)體的電導(dǎo)率Table 2Conductivity of main conductorParameterConductor/(S?m-1)Molten salt electrolyte187Anode1.36×105Cathode jointing plate4.032×1061.2.3氣泡直徑的確定電解條件下產(chǎn)生氣泡的機(jī)理是：電活性氯離子轉(zhuǎn)移到電極，轉(zhuǎn)化為分子物質(zhì)氯氣，且在反應(yīng)器的操作條件下為氣態(tài)

當(dāng)其局部濃度過飽和時(shí)通過非均相成核形成氣泡：電極表面預(yù)先存在的氣核由于周圍過飽和電解液中溶解氣體的轉(zhuǎn)移而生成氣泡[17]

氣泡內(nèi)部壓強(qiáng)由開爾文方程計(jì)算：(5) 式中：pa是與氣泡相接觸的液體壓強(qiáng)(N/m)；σ是氣泡的表面張力(N/m)；r是氣泡半徑(m)

電解質(zhì)中氣泡形態(tài)各異，計(jì)算脫離陽極表面的半徑時(shí)，假設(shè)氣泡呈半球形附著在陽極表面[39]

氣泡沿著陽極表面向上運(yùn)動(dòng)的過程中，受到的表面張力向下分量假設(shè)為[40]：(2σcos45°)/r

假設(shè)氣泡離開陽極時(shí)半徑為r(mm)，受到的浮力為：(6) N/cm當(dāng)時(shí)，(7) (8) mm2數(shù)學(xué)模型的建立鋰電解槽中，垂直電極間界定了一個(gè)具有高氣體體積分?jǐn)?shù)的區(qū)域，氣相可視為連續(xù)相

因此，選擇歐拉模型進(jìn)行數(shù)值模擬

湍流流動(dòng)的數(shù)值模擬可分為直接數(shù)值模擬(DNS)、雷諾平均納維-斯托克斯(RANS)方程模擬以及大渦模擬(LES)

DNS直接對方程進(jìn)行求解，會(huì)解析所有尺寸大小的渦，但網(wǎng)格需要極為細(xì)致

湍流的本質(zhì)是三維、非定常、多尺度，因此所需要的計(jì)算成本高

LES同DNS均模擬非定常的湍流，網(wǎng)格大小則需適中，能夠?qū)⑿〕叨攘鲃?dòng)過濾掉

RANS將非定常的湍流問題轉(zhuǎn)化為定常問題，對速度和壓力場取時(shí)間平均值，只尋求平均意義下的流動(dòng)

工業(yè)中廣泛應(yīng)用的模型有、、剪切應(yīng)力輸運(yùn)(SST)湍流模型以及 Spalart-Allmaras 湍流模型

在眾多RANS湍流模型中，最常用的是湍流模型

該模型不僅具有較好的穩(wěn)定性，還能有效節(jié)省計(jì)算資源，因此常被用于工業(yè)應(yīng)用領(lǐng)域

模型采用壁面函數(shù)來描述近壁流動(dòng)，因此其計(jì)算成本低

此電解槽中湍流流動(dòng)的數(shù)值模擬采用標(biāo)準(zhǔn)模型[41]

2.1控制方程由于電解質(zhì)的流動(dòng)情況十分復(fù)雜，計(jì)算過程中無法考慮全部因素，所以必須進(jìn)行適當(dāng)簡化：1)材料的物理性質(zhì)保持穩(wěn)定；2)電解液為不可壓縮流體；3)忽略氣泡的聚并、破裂等，認(rèn)為直徑是常數(shù)；4)電解質(zhì)-氯氣兩相之間不存在質(zhì)量交換；基于以上假設(shè)，流體的質(zhì)量守恒方程為：(9) 式中：下標(biāo)k為c時(shí)表示連續(xù)相(continuous phase);下標(biāo)k為d時(shí)表示不連續(xù)相(disperse phase)

動(dòng)量守恒方程為：(10) (11) (12) 式中：是應(yīng)力張量；是湍流黏度；是動(dòng)力黏度；Fb是體積力，通常包括阻力、升力和虛擬質(zhì)量力

與阻力相比，升力和虛擬質(zhì)量力的影響微不足道[42]，由式（13）、（14）、（15）給出：(13) (14) (15) 此外，標(biāo)準(zhǔn)方法通過兩個(gè)附加變量的解來表示流體湍流特性[43]，附加變量分別是湍動(dòng)能k和動(dòng)能耗散率ε

湍動(dòng)能k方程為：(16) 動(dòng)能耗散率ε方程為：(17) 式中：(18) (19) (20) 上述方程中出現(xiàn)的常數(shù)如表3所示

表中Ck、Cε為模型常數(shù)，這兩個(gè)值具有很高的相關(guān)性，可通過實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)進(jìn)行調(diào)整，以獲得實(shí)驗(yàn)和仿真結(jié)果較好的一致性

若Ck等于零表示忽略氣泡引起的湍流

表3標(biāo)準(zhǔn)k-ε方法中的常數(shù)Table 3Constants of standard k-ε approachCε1Cε2CμσkσεCkCε1.441.920.0911.31.001.462.2邊界條件二維流場的邊界條件如表4所示，表中的邊界序號(hào)對應(yīng)圖3中的邊界編號(hào)

其中：ud表示氣體速度；uc表示液體速度

表4流場邊界條件Table 4Boundary conditions for velocity fieldBoundary No.Boundary conditions1-4ud= ud, uc?n=05-10Othersud=0, uc=0 (wall)1) 邊界1~4為氣體出口，設(shè)定液相滑移邊界條件，氣體速度不變，ud=ud；液體速度法向?yàn)榱悖?br />
2) 邊界5~10為氣體進(jìn)口，陽極表面氯氣氣泡生成量與陽極表面電流密度成正比，氯氣生成量Q根據(jù)法拉第定律計(jì)算：(21) 式中：M是氯氣的相對摩爾質(zhì)量，M=7.1×10-2 kg/mol；z是電荷數(shù)，z=2；F是法拉第常數(shù)，F(xiàn)=96485 C/mol；j為陽極電流表面密度(A/m2)

3) 其他邊界為壁面，設(shè)定無滑移邊界條件，氣體速度ud=0；液相速度uc=0

2.3網(wǎng)格獨(dú)立性檢驗(yàn)數(shù)值模擬的實(shí)質(zhì)是已知初值和邊值后求解偏微分方程，由于計(jì)算機(jī)的位寬限制及采用有窮表示無窮，因此數(shù)值模擬會(huì)分別產(chǎn)生舍入誤差和離散誤差

劃分網(wǎng)格是將連續(xù)問題離散化，最終得到精確解，理論上網(wǎng)格越密，離散誤差越??；總誤差是離散誤差和舍入誤差的總和[44]，但由于舍入誤差持續(xù)增加，且網(wǎng)格不能無限加密，因此，需要在離散誤差和舍入誤差之間找到一個(gè)平衡點(diǎn)，使得總誤差最小，即實(shí)現(xiàn)網(wǎng)格的獨(dú)立性

為了解析氣泡濃度的陡峭程度，入口附近的網(wǎng)格必須非常細(xì)化，所以添加了邊界層網(wǎng)格進(jìn)行求解

由于氯氣的存在形成了比較復(fù)雜的流動(dòng)模式，因此反應(yīng)器內(nèi)部的網(wǎng)格也應(yīng)該細(xì)化

整體采用結(jié)構(gòu)化網(wǎng)格對二維流場模型求解域進(jìn)行劃分，由于電解質(zhì)中陽極表面附近流場分布梯度大，因此在此處添加邊界層網(wǎng)格，邊界層數(shù)為8層，第一層厚度為1.3 mm，厚度調(diào)節(jié)因子為1.2

最終網(wǎng)格最大控制尺寸為5 mm，網(wǎng)格數(shù)量為59968

具體劃分結(jié)果如圖4所示

圖4二維流場區(qū)域網(wǎng)格



Fig. 42D flow field area grid網(wǎng)格最大尺寸的長度從20 mm減小至5 mm，相應(yīng)的網(wǎng)格數(shù)量從14608增至94159

將80 s后的電解質(zhì)最大速度作為判定依據(jù)，詳細(xì)數(shù)據(jù)見表5

表5電解質(zhì)最大速度與網(wǎng)格數(shù)的關(guān)系Table 5Relationship between maximum electrolyte velocity and number of gridsNo.Max size/mmMin size/mmMesh quantityMaximum electrolyte velocity/(m?s-1)1204146080.5472104241490.5343102404350.522454599680.511552941590.510當(dāng)網(wǎng)格數(shù)量增加至59968時(shí)，電解質(zhì)最大速度逐漸趨于穩(wěn)定；網(wǎng)格數(shù)量從59968繼續(xù)增加至94159時(shí)，電解質(zhì)最大速度變化很小，即當(dāng)網(wǎng)格總數(shù)達(dá)到59968時(shí)，速度精度并不會(huì)隨著網(wǎng)格總數(shù)的增長有顯著提升，說明此時(shí)網(wǎng)格數(shù)量已滿足計(jì)算要求

選用COMSOL Multiphysics中氣泡流接口進(jìn)行求解，此物理場接口不考慮單個(gè)氣泡的界面，而是追蹤氣相的局部體積分?jǐn)?shù)，最終求得液相速度

整體采用瞬態(tài)求解器分步計(jì)算，具體到因變量時(shí)采用GMRES求解器，再次開始前的迭代次數(shù)為50；對于多重網(wǎng)格采用平滑聚集AMG求解器，V循環(huán)方式，迭代次數(shù)為2

總求解時(shí)間設(shè)為80 s，步長設(shè)為0.1 s，時(shí)間步進(jìn)采用向后差分公式

3計(jì)算結(jié)果與分析3.1陽極電流分布圖5所示為電解液中的電流密度分布，可以發(fā)現(xiàn)絕大多數(shù)電流都集中在陰陽極之間，即電流從陽極工作面流經(jīng)極間通道直接流至陰極工作面；只有一小部分電流從陽極流出，經(jīng)由電解質(zhì)，分別從頂部、側(cè)面和底部回到陰極

圖5中數(shù)字1~3為模型中陽極編號(hào)

圖5電解質(zhì)內(nèi)電流密度分布



Fig. 5Current density in electrolyte根據(jù)法拉第定律可知，氣泡的產(chǎn)生與陽極電流密度相關(guān)，故提取三維電熱場耦合模型陽極的邊線電流，各陽極電流密度如圖7所示

圖5中數(shù)字1~3分別對應(yīng)圖7中Anode 1~Anode 3

以Anode 1為例說明，見圖6

圖6x軸坐標(biāo)選取示意圖



Fig. 6Sketch map of selectioncoordinate x圖7陽極電流密度



Fig. 7Current density in anode: (a) AB side; (b) CD side為表示圖7中陽極表面AB側(cè)和CD側(cè)隨陽極高度變化的電流密度，在此，將x軸如圖6處理，圖7中x坐標(biāo)與圖6中黃色箭頭標(biāo)示的距離一致

由圖7(a)和(b)可見，不同陽極電流密度變化趨勢一致，可以忽略由于陽極位置造成的電流密度差異

每個(gè)陽極表面電流密度不均勻，隨著陽極浸入電解質(zhì)的深度增加，電流密度逐漸下降

電解質(zhì)中陰陽極正對區(qū)域?yàn)楣ぷ鲄^(qū)域，電流密度在工作區(qū)域的范圍為7000~6000 A/m2，在工作面頂部達(dá)最大

但是，事實(shí)上陽極頂端A、D所在水平位置比底端B、C水平位置氣泡聚集更多，前者電極間電阻更大

在流場仿真中，并未考慮氣泡對電解液電阻的影響，所以出現(xiàn)了A、D處電流密度卻比B、C處更大

由于在陽極邊緣處存在尖端放電效應(yīng)，因此陽極邊緣的電流密度值遠(yuǎn)大于工作區(qū)域的電流密度值

3.2液相速度分布和體積分?jǐn)?shù)分布在氣體逸出電極上，實(shí)際電流密度始終大于計(jì)算電流密度，實(shí)際電流流過的面積小于幾何電極表面積，這是因?yàn)椴糠蛛姌O表面被黏附的氣泡占據(jù)，并且具有電化學(xué)惰性[42]

根據(jù)法拉第定律，陽極表面電流密度影響氯氣的生成速率

為研究電流密度對兩相流的影響，決定建立不同模型：分別將陽極電流密度設(shè)為均勻邊界和不均勻邊界

均勻電流密度值由式(22)計(jì)算得到，不均勻電流密度值根據(jù)圖7得到

(22) (A/m2)圖8所示分別為均勻模型和不均勻模型中，鋰電解槽二維模型的液相速度分布和體積分?jǐn)?shù)分布云圖

如圖8(a)所示，不同通道間的不同位置用縮寫表示，比如C1L表示側(cè)面極間通道底部位置

分別研究側(cè)面極間通道(C1)和中間極間通道(C2)的底部(L)、中部(M)和頂部(H)的電解質(zhì)速度和體積分?jǐn)?shù)

與C1和C2有關(guān)的坐標(biāo)見表6

表6中，(x1, Δx, x2)表示x軸坐標(biāo)起點(diǎn)是x1，x軸坐標(biāo)終點(diǎn)是x2，跨度為Δx

圖8電解質(zhì)速度和體積分?jǐn)?shù)的分布



Fig. 8Distributions of electrolyte velocity((a), (b)) and volume fraction((c), (d)): (a), (c) Uniform model; (b), (d) Non-uniform model表6參數(shù)坐標(biāo)Table 6Parameter coordinatesChannelCoordinate of x(Abscissa range)/mmCoordinate of y(Height)/mmC1H(325,40,365)700C1M(325,40,365)350C1L(325,40,365)0C2H(810,40,850)700C2M(810,40,850)350C3L(810,40,850)0對比圖8(a)和(b)發(fā)現(xiàn)，氣泡上升時(shí)，陽極附近電解質(zhì)隨之向上運(yùn)動(dòng)，兩模型中的電解質(zhì)速度分布云圖相似

在側(cè)面極間通道C1中，電解質(zhì)從通道流出到達(dá)自由液面后，轉(zhuǎn)向180°后沿著側(cè)壁向下運(yùn)動(dòng)，在陰極與側(cè)壁組成的通道間形成循環(huán)

中間極間通道(C2)中電解質(zhì)流動(dòng)與C1完全不同，電解質(zhì)從C2H流出到達(dá)自由液面后，沿陰極壁循環(huán)進(jìn)入同一通道中

且電解質(zhì)在C2中的流動(dòng)速度比C1中慢，這是因?yàn)镃2中同時(shí)存在向上和向下的運(yùn)動(dòng)

對比圖8(c)和(d)可知，兩圖中體積分?jǐn)?shù)分布云圖相似，但均勻電流密度模型的體積分?jǐn)?shù)最大值大于非均勻電流密度模型，這是兩者電流密度值的差異所造成的

由于兩通道間電解質(zhì)速度不同，兩圖中通道C2的體積分?jǐn)?shù)明顯大于通道C1

為了清楚地反映不同通道間不同高度電解質(zhì)速度分布的區(qū)別，C1、C2中L、M和H高度的液相速度曲線如圖9所示

圖9通道C1和C2中均勻模型和非均勻模型的電解質(zhì)速度



Fig. 9Electrolyte velocities of two channels in uniform and non-uniform models: (a) C1; (b) C2對比圖9(a)和(b)可以發(fā)現(xiàn)，任意高度處均勻模型的液相速度均大于非均勻模型的液相速度

兩個(gè)通道內(nèi)的速度模型完全不同：C1中，由于L處體積分?jǐn)?shù)很小，產(chǎn)生的曳力不足以使電解質(zhì)流動(dòng)，通道間的循環(huán)作用是L處液相流動(dòng)的主要原因；液相在y方向的最大速度出現(xiàn)在通道中間，但速度值不超過0.35 m/s；而在C1M和C1H中，液相在y方向的最大速度出現(xiàn)在陽極附近，H位置的最大速度值接近0.5 m/s，M位置的最大速度值接近0.45 m/s，H和M處的最大速度均大于L處

C2的速度曲線分布完全不同于C1，C2中存在負(fù)y方向電解質(zhì)速度，且C2M位置液相在y方向的最大速度達(dá)到0.15 m/s，遠(yuǎn)高于C2H的最大速度值0.05 m/s

這是因?yàn)樵贑2H上方液相形成一個(gè)循環(huán)，電解質(zhì)在H處的流動(dòng)受到影響；C2L中，液相速度幾乎為0，一方面是由于氣體含量低，曳力作用不足，另一方面是由于沒有相鄰?fù)ǖ篱g的電解質(zhì)作為補(bǔ)充，所以電解質(zhì)速度很低

圖10所示為不同模型兩通道中不同位置的體積分?jǐn)?shù)，均勻模型的體積分?jǐn)?shù)高于不均勻模型，但兩模型中體積分?jǐn)?shù)分布曲線形狀幾乎一致

兩通道中，隨著通道高度的降低，即從H到L處，體積分?jǐn)?shù)隨之降低，到達(dá)L處時(shí)，體積分?jǐn)?shù)幾乎為0

在同一高度處，越靠近陽極，體積分?jǐn)?shù)值越大，到達(dá)陽極附近時(shí)，兩通道中的體積分?jǐn)?shù)達(dá)到最大值，為12%

在M和H高度處，C2的體積分?jǐn)?shù)均大于C1

電解質(zhì)的速度決定氣泡的停留時(shí)間，C2中由于電解質(zhì)存在向下的運(yùn)動(dòng)，速度較低，氯氣停留時(shí)間較C1長，因此均勻模型和非均勻模型的體積分?jǐn)?shù)之間的差異更加明顯

圖10通道C1和C2處均勻模型和非均勻模型的體積分?jǐn)?shù)



Fig. 10Volume fractions of two channels in uniform and non-uniform models: (a) C1; (b) C2根據(jù)上述分析可知，陽極表面電流密度影響電解槽內(nèi)電解質(zhì)速度和體積分?jǐn)?shù)的分布，后續(xù)研究將通過電場得到的電流密度作為流場初始邊界條件進(jìn)行計(jì)算

3.3工藝參數(shù)對兩相流場的影響如今工業(yè)生產(chǎn)中鋰電解基本采用30 kA電流進(jìn)行操作，因此下面以電流30 kA為例，分析極距、陽極半徑及電解質(zhì)液面高度對兩相流場的影響

考慮到工業(yè)生產(chǎn)中為了提高電流效率而增大電流，為此，探究了34 kA、38 kA電流對兩相流場的影響，同時(shí)，并與30 kA電流共同繪圖進(jìn)行比較

3.3.1極距通道C1中不同高度處的體積分?jǐn)?shù)和電解質(zhì)速度隨極距的變化如圖11所示

圖11(a)、(b)和(c)分別顯示了通道C1中H、M和L高度的體積分?jǐn)?shù)隨極距的變化規(guī)律

隨著極距的縮小，體積分?jǐn)?shù)隨之增大：C1H中，體積分?jǐn)?shù)從11.51%增加至11.67%；C1M中，體積分?jǐn)?shù)從11.71%增加至11.83%；C1L中，體積分?jǐn)?shù)從0.011%增加至0.013%；由于不同極距給定的電流密度相同，產(chǎn)生的氣體總量保持一定，所以隨著極距的減小，即空間縮小，通道內(nèi)的體積分?jǐn)?shù)增加

圖11(a′)、(b′)和(c′) 分別顯示了通道C1中H、M和L高度的電解質(zhì)y方向速度隨極距的變化情況

隨著極距的減小，電解質(zhì)y方向速度也在增加：C1H中，速度從0.403 m/s增加至0.408 m/s；C1M 中，速度從0.312m/s增加至0.339 m/s；C1L中，速度從0.0256 m/s增加至0.0362 m/s；原因是兩者動(dòng)量交換增加，而陽極氣體抽空引起的液體能耗也隨之減少，引起速度增加

圖11通道C1中體積分?jǐn)?shù)和電解質(zhì)速度隨極距的變化



Fig. 11Changes of volume fraction and electrolyte velocity in channel C1 with ACD: (a), (a′) C1H; (b), (b′) C1M; (c), (c′) C1L通道C2中不同高度處的體積分?jǐn)?shù)和電解質(zhì)速度隨極距(ACD)的變化如圖12所示

圖12(a)、(b)和(c)分別顯示了通道C2中H、M和L高度的體積分?jǐn)?shù)隨極距的變化規(guī)律

同樣地，通道C2中體積分?jǐn)?shù)隨極距的減小而增加：C2H中，體積分?jǐn)?shù)最大值從10.78%增加至11.46%；C2M中，體積分?jǐn)?shù)最大值從11.05%增加至11.19%；C2L中，體積分?jǐn)?shù)最大值從0.12%增至0.125%；與通道C1中體積分?jǐn)?shù)的規(guī)律呈現(xiàn)一致

對于通道C2中的電解質(zhì)y向速度，圖12(a′)、(b′)和(c′) 分別顯示了通道C2中H、M和L高度的電解質(zhì)y方向速度隨極距的變化情況

在C2H和C2M中靠近陰極的位置出現(xiàn)y軸負(fù)方向的速度，說明電解質(zhì)會(huì)在同一通道中循環(huán)流動(dòng)

不同高度處電解質(zhì)y方向最大速度都隨著極距的減小而減小，C2H中，最大速度從0.136 m/s降低至0.0791 m/s；C2M中，最大速度從0.255 m/s降低至0.178 m/s；C2L中，最大速度從0.00448 m/s降低至0.00397 m/s

極距的減小導(dǎo)致氣泡在電解質(zhì)內(nèi)部移動(dòng)困難，從而使得氣泡本身的運(yùn)動(dòng)速度減小，而氣泡運(yùn)動(dòng)產(chǎn)生的浮力是電解質(zhì)運(yùn)動(dòng)的主要外力，因此電解質(zhì)的運(yùn)動(dòng)速度隨之減小

圖12通道C2中體積分?jǐn)?shù)和電解質(zhì)速度隨極距的變化



Fig. 12Changes of volume fraction and electrolyte velocity in channel C2 with ACD: (a), (a′) C2H; (b), (b′) C2M; (c), (c′) C2L3.3.2陽極半徑通道C1中不同高度處的體積分?jǐn)?shù)和電解質(zhì)速度隨陽極半徑的變化如圖13所示

由圖13(a)、(b)和(c)可知，隨著陽極半徑的增加，不同高度的體積分?jǐn)?shù)均有所下降：C1H中，體積分?jǐn)?shù)最大值由11.84%下降至11.17%；C1M中，體積分?jǐn)?shù)最大值由12.02%下降至11.53%；C1L中，體積分?jǐn)?shù)最大值由0.024%下降至0.011%；體積分?jǐn)?shù)與電流密度大小成正比，電流密度在總電流一定的情況下隨著陽極半徑的增加而下降，所以體積分?jǐn)?shù)也隨之減少

在靠近陽極位置，H高度處體積分?jǐn)?shù)降幅最大，這是因?yàn)镠處離自由液面最近，氣泡能夠比在陰陽極間通道內(nèi)空間更大的位置上浮

由圖13(a′)、(b′)和(c′)可知，由于體積分?jǐn)?shù)的減少，氣液兩相之間的動(dòng)量交換減少，所以電解質(zhì)y方向速度隨著陽極半徑的增加而減?。篊1H中，最大速度由0.461 m/s下降至0.425 m/s；C1M中，最大速度由0.396 m/s下降至0.367 m/s；C1L中，電解質(zhì)y方向最大速度由0.306 m/s下降至0.283 m/s；且不同高度處速度變化較為明顯的地方發(fā)生在通道的中心位置

圖13通道C1中體積分?jǐn)?shù)和電解質(zhì)速度隨陽極半徑的變化



Fig. 13Changes of volume fraction and electrolyte velocity in channel C1 with r_anode: (a), (a′) C1H; (b), (b′) C1M; (c), (c′) C1L圖14所示為通道C2中體積分?jǐn)?shù)和電解質(zhì)y方向速度隨陽極半徑的變化，可以發(fā)現(xiàn)，通道C2與C1呈現(xiàn)相同的變化規(guī)律，隨著陽極半徑從150 mm增加至190 mm時(shí)，不同高度處的體積分?jǐn)?shù)和電解質(zhì)y方向速度都隨之減少：H處的體積分?jǐn)?shù)最大值從11.61%降低至11.05%，電解質(zhì)y方向最大速度從0.0562 m/s降低至0.0538 m/s；M處的體積分?jǐn)?shù)最大值從11.34%降低至10.36%，電解質(zhì)y方向最大速度從0.143 m/s降低至0.140 m/s；L處的體積分?jǐn)?shù)最大值0.18%降低至0.033%，y軸負(fù)方向電解質(zhì)最大速度從0.00268 m/s降低至0.00223 m/s

在C2H和C2M中，電解質(zhì)速度減小幅度很小，不同陽極半徑下的速度變化幾乎重合

一方面是因?yàn)閯?dòng)量交換減少，導(dǎo)致電解質(zhì)速度下降；另一方面是因?yàn)槟芰亢纳p少，導(dǎo)致電解質(zhì)速度上升；兩者共同作用使得電解質(zhì)y方向速度變化不是很明顯

圖14通道C2中體積分?jǐn)?shù)和電解質(zhì)速度隨陽極半徑的變化



Fig. 14Changes of volume fraction and electrolyte velocity in channel C2 with r_anode: (a), (a′) C2H; (b), (b′) C2M; (c), (c′) C2L3.3.3電解質(zhì)液面高度通道C1中H、M和L位置的體積分?jǐn)?shù)和電解質(zhì)速度隨電解質(zhì)液面高度的變化如圖15所示

由圖15(a)、(b)和(c)可知，不同高度處體積分?jǐn)?shù)不隨電解質(zhì)液面高度變化而發(fā)生改變

由圖15(a′)、(b′)和(c′)可知，電解質(zhì)y方向速度隨電解質(zhì)液面高度的增加而增加：當(dāng)電解質(zhì)液面總高度由1140 mm增加至1240 mm時(shí)，H處的電解質(zhì)y方向最大速度由0.457 m/s增加至0.466 m/s；M處的電解質(zhì)y方向最大速度由0.393 m/s增加至0.398 m/s；L處的電解質(zhì)y方向最大速度由0.301 m/s增加至0.310 m/s

電解質(zhì)液面高度增加，氣泡從極間通道流出具有更大的空間上升至自由液面，產(chǎn)生更大的曳力來加速電解質(zhì)的流動(dòng)速度

圖15通道C1中體積分?jǐn)?shù)和電解質(zhì)速度隨電解質(zhì)液面高度的變化



Fig. 15Changes of volume fraction and electrolyte velocity in C1 with h_electrolyte: (a), (a′) C1H; (b), (b′) C1M; (c), (c′) C1L圖16(a)、(b)和(c)顯示了通道C2中不同高度處體積分?jǐn)?shù)隨電解質(zhì)液面高度的變化規(guī)律，與C1一致，隨著電解質(zhì)液面高度增加，體積分?jǐn)?shù)不發(fā)生改變

由圖16(a′)、(b′)和(c′)可知，通道C2中H、M和L處電解質(zhì)y方向速度不隨電解質(zhì)液面高度的增加而發(fā)生改變，且在H和M處同樣存在電解質(zhì)負(fù)y方向速度，說明通道C2中總是存在電解質(zhì)的回流

電解質(zhì)速度不變是由于電解質(zhì)回流導(dǎo)致的湍流能量耗散引起的速度下降和相互抵消，因此改變電解質(zhì)高度對于通道C2的體積分?jǐn)?shù)和電解質(zhì)速度幾乎沒有影響

氣泡具有更大的空間，所產(chǎn)生的曳力會(huì)引起電解質(zhì)速度增加

圖16通道C2中體積分?jǐn)?shù)和電解質(zhì)速度隨電解質(zhì)高度的變化



Fig. 16Changes of volume fraction and electrolyte velocity in C2 with h_electrolyte (a), (a′) C2H; (b), (b′) C2M; (c), (c′) C2L3.3.4電流提高鋰金屬產(chǎn)量最直接有效的方法是增大鋰電解槽的電流，在不改變其他條件的情況下，陽極電流密度隨著電流增大而增大

分別提取30~38kA下鋰電解槽陽極電流密度作為兩相流場的初始邊界條件，不同電流下陽極電流密度分布曲線如圖17所示

圖17(a)和(b)所示分別為陽極兩側(cè)的電流密度，從圖中可以發(fā)現(xiàn)，電流的增大主要影響陽極工作區(qū)域的電流密度，相比之下，對陽極末端電流密度的影響很小

圖17不同電流下陽極表面的電流密度



Fig. 17Current density along anode with different currents通道C1中H、M和L位置的體積分?jǐn)?shù)和液相速度隨電流的變化如圖18所示

圖18(a)、(b)和(c) 分別顯示了通道C1中H、M和L處體積分?jǐn)?shù)的分布

隨著電流的增大，電流密度增大，根據(jù)法拉第定律，氣體總量與電流密度成正比，這意味著陽極周圍的氣泡會(huì)逐漸積聚，體積分?jǐn)?shù)因此增加

當(dāng)電流從30 kA增大至38 kA時(shí)，H位置的體積分?jǐn)?shù)最大值由11.84%增加至12.09%，增幅為2.11%；M位置的體積分?jǐn)?shù)最大值由12.02%增加至12.33%，增幅為2.58%；L處的體積分?jǐn)?shù)最大值由0.011%增加0.013%，增幅為18.18%

圖18(a′)、(b′)和(c′)分別顯示了通道C1中H、M和L處電解質(zhì)y方向速度的分布

隨著電流增大，液相y方向最大速度也在增大：H處的電解質(zhì)y方向最大速度由0.462 m/s增加至0.503 m/s，增幅為8.80%；M處的電解質(zhì)y方向最大速度由0.396 m/s增加至0.433 m/s，增幅為9.31%；L處的電解質(zhì)y方向最大速度由0.306 m/s增加至0.338 m/s，增幅為10.67%

由此可見，對于通道C1而言，電流的增加對L處的體積分?jǐn)?shù)及電解質(zhì)y方向速度影響最大

這是因?yàn)榫哂休^高體積分?jǐn)?shù)的氣泡析出可以增強(qiáng)氣泡驅(qū)動(dòng)的電解質(zhì)流動(dòng)

圖18通道C1中體積分?jǐn)?shù)和電解質(zhì)速度隨電流的變化



Fig. 18Changes of volume fraction and electrolyte velocity in channel C1 with current: (a), (a′) C1H; (b), (b′) C1M; (c), (c′) C1L由圖19(a)、(b)和(c)可知，通道C2不同高度處的體積分?jǐn)?shù)隨電流的增大而增加，且C2中的體積分?jǐn)?shù)隨電流的變化遠(yuǎn)大于C1：H處的體積分?jǐn)?shù)最大值由11.61%增加至11.94%，增幅為2.84%；M處的體積分?jǐn)?shù)最大值由11.34%增加至11.98%，增幅為5.64%；L處的體積分?jǐn)?shù)最大值由0.12%增加至0.16%，增幅為33.33%

由圖19(a′)、(b′)和(c′)可知，通道C2中的電解質(zhì)y方向速度變化遠(yuǎn)小于C1，且在H處靠近陽極的位置出現(xiàn)了相反趨勢，即隨著電流的增大，電解質(zhì)y方向速度反而下降

一方面是因?yàn)榇颂幘奂臍馀葺^多，氣泡移動(dòng)困難，氣泡速度下降；另一方面是因?yàn)殡娊赓|(zhì)回流會(huì)導(dǎo)致耗散掉更多的湍流能量，從而導(dǎo)致較低的速度幅值

圖19通道C2中體積分?jǐn)?shù)和電解質(zhì)速度隨電流的變化



Fig. 19Changes of volume fraction and electrolyte velocity in channel C2 with current: (a), (a′) C2H; (b), (b′) C2M; (c), (c′) C2L4結(jié)論1) 建立電流密度均勻模型和不均勻模型，對比發(fā)現(xiàn)不均勻模型的體積分?jǐn)?shù)和電解質(zhì)y向速度均小于均勻模型，在后續(xù)研究中全部采用不均勻電流密度模型

2) 隨著極距降低，兩通道中體積分?jǐn)?shù)均增加，電解質(zhì)y向速度在通道C1中增加，在C2中降低

3) 隨著陽極半徑增加，兩通道內(nèi)體積分?jǐn)?shù)和電解質(zhì)y向速度均減少

4) 隨著電解質(zhì)液面高度增加，兩通道中體積分?jǐn)?shù)不改變，電解質(zhì)y向速度在C1中增加，在C2中不發(fā)生變化

5) 隨著電流增大，兩通道內(nèi)體積分?jǐn)?shù)和電解質(zhì)y向速度均增加

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