本發(fā)明公開了一種聚乙烯胺/互穿網(wǎng)絡結構碳復合材料混合基質膜的制備方法及應用。其制備方法包括：羧基化多壁碳納米管和苯胺在稀鹽酸溶液中，在引發(fā)劑和超聲的作用下制備聚苯胺表面修飾的碳納米管，命名為聚苯胺@碳納米管復合材料；將纖維狀的聚苯胺@碳納米管復合材料插層到氧化石墨烯的片層之間，制得聚苯胺@碳納米管/氧化石墨烯互穿網(wǎng)絡結構碳復合材料；將制備的聚苯胺@碳納米管/氧化石墨烯互穿網(wǎng)絡結構碳復合材料和聚乙烯胺在水溶液中超聲分散制得均相鑄膜液，最后在多孔支撐濾膜表面涂覆成膜。本發(fā)明所得混合基質膜在水相中合成，對酸性氣體親和性好。該膜制備工藝綠色環(huán)保、具有較高的CO₂滲透選擇性和良好的穩(wěn)定性。