一種Ca(Zn1/3Nb2/3)O3基高頻層狀磁電復合材料及其制備方法，分別將Ca(Zn1/3Nb2/3)O3粉體、Ni0.8Zn0.2Fe2O4粉體造粒后，按照2-2復合的壘層疊加排列方式在模具中壓制成型，然后排出PVA粘合劑，在1250～1300℃下燒結(jié)，即可得到Ca(Zn1/3Nb2/3)O3基高頻層狀磁電復合材料。本發(fā)明中由于Ca(Zn1/3Nb2/3)O3粉末、Ni0.8Zn0.2Fe2O4粉末按照2-2復合的壘層疊加排列方式，將鐵電相和鐵磁相以層狀復合的方式共燒在一起，可以有效地抑制兩相之間的相互反應從而保持各自的特性，使其既具有較好的介電性又具有較好的鐵磁性。