本發(fā)明公開了一種石墨烯/碳納米管復合材料的制備方法，包括制備改性后的KCNTs?COOH溶液；制備改性后的KGO溶液；把改性后的KCNTs?COOH溶液和改性后的KGO溶液混合加入到無水乙醇和去離子水的混合液中，恒溫攪拌；在干燥箱中烘干，碾碎；將烘干碾碎的粉末溶于無水乙醇中，在室溫下攪拌，用無水乙醇溶液洗滌多次，再用去離子水洗滌多次，得到樣品；將樣品放入電熱恒溫鼓風干燥箱中烘干，碾碎，得到石墨烯/碳納米管復合材料。本發(fā)明制備的石墨烯/碳納米管復合材料，表面被KH550修飾后的氧化石墨烯具有了功能性的基團，改性后的KCNTs?COOH改性后的KGO鍵合，形成三維結構的GO/CNTs?COOH復合材料，穩(wěn)定性好，導電性能良好，可以用作超級電容器用電極材料。