自2006年首次報道與聚變相關(guān)的He離子輻照下金屬鎢(W)表面生長W納米絲結(jié)構(gòu)以來[1]，與W納米絲相關(guān)的研究工作成為等離子體材料輻照損傷領(lǐng)域的研究熱點[2,3] W納米絲，是在高溫下將He離子注入到W中生成的納米纖維狀結(jié)構(gòu) W納米絲相互交聯(lián)，在聚變堆偏濾器靶板上形成多孔的微結(jié)構(gòu)使偏濾器部件傳熱性能降低，同時影響在邊界局域模(ELM)條件下誘導(dǎo)的溫度分布[4] 因此，研究W納米絲的形成機制及其在不同輻照參數(shù)下的穩(wěn)定性對偏濾器部件的優(yōu)化設(shè)計以及W基面向等離子體材料的發(fā)展有重要的意義 大量研究結(jié)果表明，在900~2000 K范圍內(nèi)大于30 eV的He離子能量才能在W表面產(chǎn)生W納米絲結(jié)構(gòu)層[5~7] 輻照參數(shù)的影響使W納米絲直徑的量級為幾十至幾百納米，W納米絲層的厚度為幾十納米至幾微米[4] W納米絲的生長過程，與給定溫度下He離子輻照劑量密切相關(guān)[8] He泡驅(qū)動的W納米絲生長機制，已被廣泛接受[9~13] 注入的He原子在多晶W晶格間隙中擴散、聚集形成He團簇并在W表層產(chǎn)生He納米氣泡 He泡的長大擠壓周圍的W原子，產(chǎn)生間隙W原子并擴散，從而改變多晶W結(jié)構(gòu)[9,10] W體相中He泡的生長非常緩慢，但是不斷增加的He泡內(nèi)壓使He泡向W表面擴散并在表面破裂 這種情況，使W表層的表面積增加并促進W納米絲的生長 W納米絲通過纖維尖端向外生長，W納米絲層厚度的不斷增大使He離子注入到W體相中的概率降低，從而影響了W納米絲的生長速度[11~13] 本文研究W納米纖維在He離子輻照過程中的不穩(wěn)定性

1 實驗方法

輻照實驗用多晶鎢方片的尺寸為10 mm×10 mm×2 mm，純度高于99.5% 輻照前對W片進行機械拋光，使其表面粗糙度小于0.1 μm 將拋光后的W片在1373 K真空(真空度為1.0×10-4 Pa)退火2 h

在大功率材料輻照實驗平臺上用He離子輻照多晶W生成W納米絲 實驗時，將高純He通入平臺的真空腔室內(nèi)，用頻率為2 MHz的射頻電源耦合在石英管內(nèi)產(chǎn)生高密度的He等離子體[14] 在樣品上施加-30 eV負偏壓，以控制He離子能量為50 eV 放電功率為9.5 kW，離子流強為1.7×1022/m2·s，輻照劑量為8.0×1025/m2，輻照溫度為1500 K 在該條件下多晶W表面生成均勻的納米絲層結(jié)構(gòu)，其厚度為3.6 μm

在低功率材料輻照實驗平臺上用He離子濺射W納米絲[14]，用能量為150 eV的He離子對已生長W納米絲的樣品進行間歇式輻照，放電功率為200 W，輻照溫度為400 K，離子流強為2.0×1020/m2·s，輻照劑量間隔為3.0×1023/m2，最大輻照劑量為1.0×1025/m2

用掃描電子顯微鏡(S4800, HITACHI)分析樣品的表面形貌變化 同時進行了平行實驗，輻照劑量分別為1.2×1024/m2，2.4×1024 /m2，3.6×1024 /m2，5.5×1024 /m2和1.0×1025 /m2 用SEM分析平行實驗中W納米絲層厚度變化，用分析天平(XSE105DU，精度0.1 mg)測試平行實驗中輻照前后W樣品的質(zhì)量損失，用透射電子顯微鏡(JEM-2100, JEOL)觀察平行實驗中W納米絲的微觀形貌和內(nèi)部缺陷的分布

2 結(jié)果和討論2.1 鎢納米絲的表面形貌

圖1給出了輻照后W表面納米絲的掃描電鏡照片，He離子間歇式輻照溫度為400 K，能量為150 eV 輻照前W絲的分布比較均勻，W表面單位面積內(nèi)W絲密度較高，隨著輻照劑量的增大，W絲的分布變得不均勻，單位面積內(nèi)W絲的密度明顯降低，W絲的直徑顯著增大

圖1



圖1間歇式He離子輻照后W納米絲表面的SEM照片

Fig.1SEM analysis of the surface morphology of W fuzz irradiated by intermittent He ion with different fluence, magnification is 40 K (a) 0/m2, (b) 3.0×1023 /m2, (c) 1.2×1024 /m2, (d) 2.4×1024 /m2, (e) 3.6×1024 /m2, (f) 5.5×1024 /m2, (g) 7.5×1024 /m2, (h) 1.0×1025 /m2

為進一步分析W絲表面微結(jié)構(gòu)演變，用高分辨SEM觀察了W絲的形貌，如圖2所示，SEM的放大倍數(shù)為150 K 輻照前W絲的平均直徑約為20 nm，W絲的形態(tài)飽滿，W絲與W絲之間互相交聯(lián)成網(wǎng)狀結(jié)構(gòu) 輻照劑量為3.0×1023 /m2時，W絲表面出現(xiàn)了尺寸為3~5 nm的細小孔洞 輻照劑量提高到1.2×1024 /m2時W絲表面的孔洞消失，W絲出現(xiàn)塌陷和合并，W絲邊緣不再圓潤而出現(xiàn)棱角 隨著輻照劑量的繼續(xù)提高W絲之間的交聯(lián)程度降低，W絲繼續(xù)合并堆疊、直徑增大 輻照劑量提高到1.0×1025/m2時W絲與W絲之間不再交聯(lián)，W絲變成頂部細、根部粗的結(jié)構(gòu)，頂部W絲的直徑約為30~40 nm，根部直徑約為200~300 nm

圖2



圖2間歇式He離子輻照后W納米絲表面的高分辨SEM照片

Fig.2High resolution SEM analysis of the surface morphology of W fuzz irradiated by intermittent He ion with different fluence, magnification is 150 K (a) 0/m2, (b) 3.0×1023 /m2, (c) 1.2×1024 /m2, (d) 2.4×1024 /m2, (e) 3.6×1024 /m2, (f) 5.5×1024 /m2, (g) 7.5×1024 /m2, (h) 1.0×1025 /m2

2.2 W納米絲截面的形貌

圖3a~d給出了平行實驗中He離子輻照后W絲截面的SEM照片 原始樣品的W絲層呈均勻網(wǎng)狀分布，W絲與W絲之間相互交聯(lián)，W絲頂部與根部直徑相差不大 用輻照劑量為2.4×1024 /m2的He離子輻照后樣品表層約1 μm深度范圍內(nèi)的W絲橫向交聯(lián)程度明顯降低，W絲頂端成直立形貌 輻照劑量提高到5.5×1024 /m2，W絲的直立形貌從表層延伸到2 μm深度范圍，表層W絲合并成簇狀 隨著輻照劑量提高到1.0×1025 /m2，W絲直立形貌從表層一直延伸到根部，W絲根部直徑明顯大于頂端直徑，呈現(xiàn)錐型形貌 圖3e給出了W絲層厚度隨輻照劑量變化的統(tǒng)計曲線 原始W絲層厚度約3.6 μm，但是隨著輻照劑量的提高W絲層的厚度急劇減小，輻照劑量為1.0×1025 /m2時W絲層厚度約為2.0 μm 這表明，能量為150 eV的He離子輻照對W絲層產(chǎn)生顯著的濺射作用 在該條件下He離子輻照能量已遠大于W原子的濺射閾值能(100~120 eV)，高能He離子與W表面原子發(fā)生高頻碰撞而使W表層原子發(fā)生濺射 隨著He離子輻照劑量的增加濺射作用從表層向下逐漸延伸，而濺射出來的W原子沉積在臨近的W絲外表面或W絲根部，使W絲合并生長并最終呈現(xiàn)錐型形貌

圖3



圖3間歇式He離子輻照后W納米絲截面的SEM照片和W絲層的厚度隨輻照劑量的變化

Fig.3SEM analysis of the effect of intermittent He ion irradiation with different fluence on the cross-section morphology of W fuzz (a~d)and the curve of W fuzz layer thickness versus He+ fluence (e) (a) 0/m2, (b) 2.4×1024 /m2, (c) 5.5×1024 /m2, (d) 1.0×1025 /m2

2.3 He離子輻照對鎢絲濺射率的影響

采用稱重法分析了不同離子劑量輻照前后W樣品的質(zhì)量，并計算W樣品質(zhì)量損失和濺射率[15]隨輻照劑量的變化，結(jié)果在圖4中給出 W樣品的質(zhì)量損失隨He離子輻照劑量的增加而增加，輻照劑量從1.2×1024 /m2提高到1.0×1025 /m2時W的質(zhì)量損失從4.0 mg/m2增大到51 mg/m2 這表明，隨著輻照劑量的增加W納米絲表面發(fā)生嚴重的刻蝕，與SEM分析的結(jié)果相同

圖4



圖4W絲樣品的質(zhì)量損失和濺射率與He離子輻照劑量的關(guān)系

Fig.4Mass loss of W fuzz and sputtering yields of W sample as a function of H ion energy

當(dāng)輻照離子劑量低于5.5×1024 /m2時濺射率幾乎保持恒定，約為1.0×10-5 W/He+；輻照劑量提高到1.0×1025/m2樣品的濺射率小幅度增加到1.7×10-5 W/He+ 其原因是，隨著輻照劑量的提高W納米絲表面結(jié)構(gòu)遭到刻蝕，但是內(nèi)部的交聯(lián)網(wǎng)狀結(jié)構(gòu)仍然存在 這種網(wǎng)狀結(jié)構(gòu)可避免高能He+繼續(xù)侵蝕W的基底 當(dāng)W絲變成錐形結(jié)構(gòu)時W絲與W絲之間交聯(lián)的網(wǎng)狀結(jié)構(gòu)幾乎消失，對W基底的保護作用減弱，使樣品的濺射率小幅度提高 但是He離子與W絲樣品的作用過程非常復(fù)雜，既有濺射又有再沉積，濺射和再沉積相互競爭又相互制約，其結(jié)果是濺射率沒有大幅度的改變

2.4 He離子輻照后W絲的形貌

用TEM觀察了不同劑量He離子輻照后W納米絲的表面形貌及內(nèi)部缺陷分布，結(jié)果在圖5中給出 可以看出，原始W絲纖維邊界圓潤清晰，內(nèi)部可見隨機分布的He泡，其直徑為5~30 nm 原始W絲經(jīng)能量為150 eV、劑量為1.2×1024 /m2的He離子輻照后，在W絲邊界附近出現(xiàn)淺色包層結(jié)構(gòu)，包層與W絲外壁緊密結(jié)合在一起 這種包層結(jié)構(gòu)，是W納米絲被高能He離子濺射產(chǎn)生的W原子隨機沉積在W納米絲外壁產(chǎn)生的 繼續(xù)提高He離子輻照劑量，則濺射出來的W原子繼續(xù)沉積在W絲外壁上使外壁的包層結(jié)構(gòu)變厚 同時，W納米絲變細且內(nèi)部的He泡密度降低 其原因是，高能He離子濺射使W絲的壁變薄直至內(nèi)部He泡破裂，He原子從He泡中溢出使W絲塌陷 塌陷的W絲與周圍的W絲合并生長，并與再沉積的W原子合并生長 濺射與再沉積的協(xié)同作用，使W絲最終演變成內(nèi)部幾乎為實心的錐形結(jié)構(gòu)W絲 圖5f左上角給出了對W絲外壁較薄位置進行的TEM電子衍射分析 結(jié)果表明，衍射圖樣為同心圓點陣結(jié)構(gòu) 這進一步表明，再沉積生長的W結(jié)構(gòu)為多晶W結(jié)構(gòu)

圖5



圖5用不同劑量He離子輻照后W絲的透射電鏡照片

Fig.5TEM analysis the surface topography of W fuzz at different He ion fluence (a) 0/m2, (b) 1.2×1024 /m2, (c) 2.4×1024 /m2, (d) 3.6×1024 /m2, (e) 5.5×1024 /m2, (f) 1.0×1025 /m2

3 結(jié)論

用150 eV的He離子在400 K輻照W納米絲，先在表層發(fā)生濺射，隨著輻照劑量的增加濺射逐漸向W納米絲根部延伸，濺射出來的W原子隨機沉積在相鄰的W納米絲外壁或W納米絲根部并伴隨著W納米絲內(nèi)部He泡破裂，W絲合并生長 濺射與再沉積的協(xié)同作用使W納米絲的網(wǎng)狀交聯(lián)結(jié)構(gòu)消失，最終演變成頂部細根部粗的錐型結(jié)構(gòu) 這些結(jié)果表明，He離子輻照使W納米絲的結(jié)構(gòu)極不穩(wěn)定

參考文獻

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利用He等離子體輔助的方法制備了納米鎢結(jié)構(gòu)材料,采用掃描電子顯微鏡、輕敲模式原子力顯微鏡對不同輻照離子劑量和功率變化條件下處理的樣品形貌、表面粗糙度等特征進行了分析 結(jié)果表明, 在放電功率為6 kW, 離子能量為220 eV條件下, 鎢表面先出現(xiàn)納米孔結(jié)構(gòu), 隨著離子輻照劑量的增加, 納米孔徑逐漸增加, 輻照劑量為1.0×10²⁶ ionsm^-2時, 樣品表面呈現(xiàn)密集的無序分布的納米絲結(jié)構(gòu)層,納米結(jié)構(gòu)層的厚度也隨輻照劑量的增加而增加 高分辨掃描電子顯微鏡的測試結(jié)果表明納米絲根部與鎢基體界面處存在大量的納米級He泡, 由此給出了納米鎢絲是由He泡演化而來的直接證據(jù)

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