權(quán)利要求

1.AlN/Al顆粒增強(qiáng)鎂鋁稀土基復(fù)合材料，其特征在于，所述復(fù)合材料中各組分的質(zhì)量百分比含量為：99-99.9％的鎂基體合金和0.1-1％的AlN/Al復(fù)合顆粒，所述鎂基體合金包括Al：4.17％，Mn：0.36％，Si：0.02％，RE:3.99％，余量為Mg，其中RE＝50Ce-26La-15Nd-3Pr。

2.根據(jù)權(quán)利要求1所述的AlN/Al顆粒增強(qiáng)鎂鋁稀土基復(fù)合材料，其特征在于，所述AlN/Al復(fù)合顆粒包括AlN顆粒和Al顆粒，所述AlN顆粒的粒徑為40nm，所述Al顆粒的粒徑為10μm，所述AlN顆粒與Al顆粒的質(zhì)量比為3：1。 

3.根據(jù)權(quán)利要求1或2所述的AlN/Al顆粒增強(qiáng)鎂鋁稀土基復(fù)合材料的制備方法，其特征在于，包括如下步驟： 1)AlN/Al復(fù)合顆粒的制備：在純氬氣保護(hù)的手套箱里，將上述質(zhì)量百分比的AlN顆粒與Al顆粒在形星式球磨機(jī)進(jìn)行混合球磨，球磨完成后，然后采用鋁箔包覆球磨后的混合材料，制備得AlN/Al復(fù)合顆粒； 2)鎂基復(fù)合材料的熔煉鑄造：將步驟1)獲得的AlN/Al復(fù)合顆粒加入鎂鋁稀土熔體中，采用機(jī)械攪拌對(duì)AlN/Al復(fù)合顆粒進(jìn)行初步分散的復(fù)合熔體；將復(fù)合熔體升溫至液相線溫度后，采用超聲波對(duì)復(fù)合熔體進(jìn)行進(jìn)一步分散，靜置保溫和水冷凝固，得到AlN/Al顆粒增強(qiáng)鎂鋁稀土基復(fù)合材料。 

4.根據(jù)權(quán)利要求3所述的AlN/Al顆粒增強(qiáng)鎂鋁稀土基復(fù)合材料的制備方法，其特征在于，所述AlN顆粒與Al顆粒進(jìn)行混合球磨時(shí)，球磨轉(zhuǎn)速為80-120rpm，球磨時(shí)間為4-12h，球磨完成后靜置24-48h。 

5.根據(jù)權(quán)利要求4所述的AlN/Al顆粒增強(qiáng)鎂鋁稀土基復(fù)合材料的制備方法，其特征在于，所述鎂鋁稀土熔體的制備過程為： 在體積比為99：1的CO 2和SF 6混合氣體的保護(hù)下，將鎂基體合金放入坩堝中隨熔煉爐升溫，升溫至680-780℃，直至完全熔化后，攪拌均勻，并刮除熔體表面浮渣，得鎂鋁稀土熔體。 

6.根據(jù)權(quán)利要求5所述的AlN/Al顆粒增強(qiáng)鎂鋁稀土基復(fù)合材料的制備方法，其特征在于，所述AlN/Al復(fù)合顆粒加入時(shí)，將鎂鋁稀土熔體降溫至610-650℃，機(jī)械攪拌速度為300-1000rpm，攪拌時(shí)間為5-10min。 

7.根據(jù)權(quán)利要求6所述的AlN/Al顆粒增強(qiáng)鎂鋁稀土基復(fù)合材料的制備方法，其特征在于，所述機(jī)械攪拌為：在坩堝中上部和下部來回?cái)嚢?-5min，待AlN/Al復(fù)合顆粒完全浸沒至鎂鋁稀土熔體后，在坩堝中部位置定點(diǎn)攪拌3-5min。 

8.根據(jù)權(quán)利要求5所述的AlN/Al顆粒增強(qiáng)鎂鋁稀土基復(fù)合材料的制備方法，其特征在于，所述AlN/Al復(fù)合顆粒加入后，用攪拌勺將鋁箔包覆的AlN/Al復(fù)合顆粒摁壓至坩堝底部30-100s，直至AlN/Al復(fù)合顆粒被釋放進(jìn)鎂鋁稀土熔體且完全被鎂鋁稀土熔體液包裹。 

9.根據(jù)權(quán)利要求3所述的AlN/Al顆粒增強(qiáng)鎂鋁稀土基復(fù)合材料的制備方法，其特征在于，在鎂鋁稀土熔體中加入所述AlN/Al復(fù)合顆粒且進(jìn)行機(jī)械攪拌均勻后，得復(fù)合熔體，將復(fù)合熔體升溫至680-720℃，采用超聲波分散復(fù)合熔體，所述超聲波的功率為150-300W，分散時(shí)間為5-10min。 

10.根據(jù)權(quán)利要求9所述的AlN/Al顆粒增強(qiáng)鎂鋁稀土基復(fù)合材料的制備方法，其特征在于，所述復(fù)合熔體經(jīng)超聲波分散均勻后，扒去復(fù)合熔體表面的浮渣，且將復(fù)合熔體的溫度保持在700℃，靜置5-20min后，水冷凝固。

說明書

技術(shù)領(lǐng)域

本發(fā)明屬于金屬基復(fù)合材料技術(shù)領(lǐng)域，具體涉及一種AlN/Al顆粒增強(qiáng)鎂鋁稀土基復(fù)合材料及其制備方法。

背景技術(shù)

鎂合金作為最輕的金屬結(jié)構(gòu)材料，具有比強(qiáng)度高、切削性能好和電磁屏蔽性能優(yōu)異等優(yōu)點(diǎn)，在汽車、航空航天和電子產(chǎn)業(yè)等方面具有極其廣闊的應(yīng)用前景。但鎂合金具有密排六方結(jié)構(gòu)，鑄態(tài)組織晶粒粗大，其強(qiáng)度和塑性較差，極大地限制了其廣泛應(yīng)用。根據(jù)Hall-Petch公式(σ＝σ 0+kd -1/2)，通過細(xì)化鎂合金的晶粒尺寸，能夠明顯提高鎂合金的力學(xué)性能。晶粒細(xì)化還可以顯著降低鑄件的熱裂傾向和鑄造缺陷，改善第二相的尺寸和分散。目前，鎂合金中最有效的晶粒細(xì)化元素是Zr(鋯)。但是由于Zr元素很容易與Al元素發(fā)生包晶反應(yīng)生成Al3Zr，因此它不能用于含Al鎂合金的晶粒細(xì)化。

據(jù)報(bào)道，納米或微米尺寸的陶瓷顆粒，如碳化硅(SiC)、碳化鈦(TiC)、氮化鋁(AlN)等，具有高強(qiáng)度、高彈性模量、高熱穩(wěn)定性等優(yōu)點(diǎn)，能夠作為α-Mg基體的異質(zhì)形核基體，有效細(xì)化鎂合金的晶粒尺寸。其中，AlN顆粒具有跟Mg一樣的密排六方結(jié)構(gòu)，晶體學(xué)匹配性好；同時(shí)，AlN顆粒不易與鎂基體發(fā)生界面反應(yīng)，AlN/Mg的界面結(jié)合強(qiáng)度高，能夠同時(shí)增加鎂合金的強(qiáng)度、楊氏模量、耐磨性和高溫蠕變性能等。但是AlN顆粒(尤其是納米級(jí))在熔煉溫度低于720℃時(shí)與鎂基體的潤濕性較差；直接通過外加法加入AlN顆粒極易造成顆粒的團(tuán)聚，AlN顆粒不易在熔體中均勻分散，從而影響其晶粒細(xì)化效應(yīng)。通過內(nèi)生法加入Mg 3N 2能夠原位生成AlN顆粒，但AlN顆粒尺寸較粗大且難以控制。為了提高AlN顆粒跟鎂熔體的潤濕性，有效改善顆粒的分散特征并顯著細(xì)化晶粒，有必要研究外加AlN顆粒增強(qiáng)鎂基復(fù)合材料的制備技術(shù)及其晶粒細(xì)化方法，實(shí)現(xiàn)AlN增強(qiáng)鎂鋰基制備綜合性能優(yōu)異的復(fù)合材料。

發(fā)明內(nèi)容

本發(fā)明旨在至少在一定程度上解決相關(guān)技術(shù)中的技術(shù)問題之一。為此，本發(fā)明的主要目的在于提供一種AlN/Al顆粒增強(qiáng)鎂鋁稀土基復(fù)合材料及其制備方法，旨在解決現(xiàn)有AlN顆粒的潤濕性差，不能實(shí)現(xiàn)均勻、穩(wěn)定分散導(dǎo)致復(fù)合材料的晶粒尺寸粗大的問題。

本發(fā)明的目的是通過以下技術(shù)方案實(shí)現(xiàn)的：

第一方面，一種AlN/Al顆粒增強(qiáng)鎂鋁稀土基復(fù)合材料，所述復(fù)合材料中各組分的質(zhì)量百分比含量為：99-99.9％的鎂基體合金和0.1-1％的AlN/Al復(fù)合顆粒，所述鎂基體合金包括Al：4.17％，Mn：0.36％，Si：0.02％，RE:3.99％，余量為Mg，其中RE＝50Ce-26La-15Nd-3Pr。

優(yōu)選地，其中所述AlN/Al復(fù)合顆粒包括AlN顆粒和Al顆粒，所述AlN顆粒的粒徑為40nm，所述Al顆粒的粒徑為10μm，所述AlN顆粒與Al顆粒的質(zhì)量比為3：1。

第二方面，上述AlN/Al顆粒增強(qiáng)鎂鋁稀土基復(fù)合材料的制備方法，包括如下步驟：

1)AlN/Al復(fù)合顆粒的制備：在純氬氣保護(hù)的手套箱里，將上述質(zhì)量百分比的AlN顆粒與Al顆粒在形星式球磨機(jī)進(jìn)行混合球磨，球磨完成后，然后采用鋁箔包覆球磨后的混合材料，制備得AlN/Al復(fù)合顆粒；

2)鎂基復(fù)合材料的熔煉鑄造：將步驟1)獲得的AlN/Al復(fù)合顆粒加入鎂鋁稀土熔體中，采用機(jī)械攪拌對(duì)AlN/Al復(fù)合顆粒進(jìn)行初步分散，得復(fù)合熔體；升溫至液相線溫度后，采用超聲波對(duì)復(fù)合熔體進(jìn)行進(jìn)一步分散，靜置保溫和水冷凝固，得到AlN/Al顆粒增強(qiáng)鎂鋁稀土基復(fù)合材料。

優(yōu)選地，其中所述AlN顆粒與Al顆粒進(jìn)行混合球磨時(shí)，球磨轉(zhuǎn)速為80-120rpm，球磨時(shí)間為4-12h，球磨完成后靜置24-48h。

優(yōu)選地，其中所述鎂鋁稀土熔體的制備過程為：

在體積比為99：1的CO 2和SF 6混合氣體的保護(hù)下，將鎂基體合金放入坩堝中隨熔煉爐升溫，升溫至680-780℃，直至完全熔化后，攪拌均勻，并刮除熔體表面浮渣，得鎂鋁稀土熔體。

優(yōu)選地，其中所述AlN/Al復(fù)合顆粒加入時(shí)，將鎂鋁稀土熔體降溫至610-650℃，機(jī)械攪拌速度為300-1000rpm，攪拌時(shí)間為5-10mi n。

優(yōu)選地，其中所述機(jī)械攪拌為：在坩堝中上部和下部來回?cái)嚢?-5min，待AlN/Al復(fù)合顆粒完全浸沒至鎂鋁稀土熔體后，在坩堝的中部位置定點(diǎn)攪拌3-5min。

優(yōu)選地，其中所述AlN/Al復(fù)合顆粒加入后，用攪拌勺將鋁箔包覆的AlN/Al復(fù)合顆粒摁壓至坩堝底部30-100s，直至AlN/Al復(fù)合顆粒被釋放進(jìn)鎂鋁稀土熔體且完全被鎂鋁稀土熔體液包裹。

優(yōu)選地，其中在鎂鋁稀土熔體中加入所述AlN/Al復(fù)合顆粒且進(jìn)行機(jī)械攪拌均勻后，得復(fù)合熔體，將復(fù)合熔體升溫至680-720℃，采用超聲波分散復(fù)合熔體，所述超聲波的功率為150-300W，分散時(shí)間為5-10min。

優(yōu)選地，其中所述復(fù)合熔體經(jīng)超聲波分散均勻后，扒去復(fù)合熔體表面的浮渣，且將復(fù)合熔體的溫度保持在700℃，靜置5-20min后，水冷凝固。

與現(xiàn)有技術(shù)相比，本發(fā)明至少具有以下優(yōu)點(diǎn)：

本發(fā)明所提供的AlN/Al顆粒增強(qiáng)鎂鋁稀土基復(fù)合材料的制備方法，首先，通過機(jī)械球磨將AlN顆粒和Al顆粒進(jìn)行預(yù)分散，減少了AlN顆粒的暴露面，降低了表面水汽和氧含量，從而提高了AlN顆粒與鎂熔體的潤濕性，促進(jìn)AlN顆粒的均勻分散；然后在稍高于鎂基體合金的半固態(tài)溫度時(shí)采用機(jī)械攪拌加入AlN/Al復(fù)合顆粒，避免了AlN/Al復(fù)合顆粒的燒損和氧化，減少了雜質(zhì)的形成；最后在液相線溫度時(shí)對(duì)AlN/Al復(fù)合顆粒和復(fù)合熔體進(jìn)行超聲波分散攪拌，通過調(diào)控?cái)嚢韬蟮撵o置時(shí)間，制備出晶粒尺寸小，界面結(jié)合良好，無明顯界面反應(yīng)的AlN/Al顆粒增強(qiáng)鎂鋁稀土基復(fù)合材料。

附圖說明

圖1為實(shí)施例2中AlN/Al顆粒增強(qiáng)鎂鋁稀土基復(fù)合材料的制備方法的工藝流程圖；

圖2為未添加AlN復(fù)合顆粒的鎂鋁稀土合金AE44鑄態(tài)合金的金相顯微組織圖；

圖3為實(shí)施例1制備的復(fù)合材料的的金相顯微組織圖；

圖4為實(shí)施例2制備的復(fù)合材料的的金相顯微組織圖；

圖5為實(shí)施例3制備的復(fù)合材料的的金相顯微組織圖；

圖6為實(shí)施例4制備的復(fù)合材料的的金相顯微組織圖。

具體實(shí)施方式

下面結(jié)合附圖和實(shí)施例對(duì)本發(fā)明作進(jìn)一步詳述，以下實(shí)施例只是描述性的，不是限定性的，不能以此限定本發(fā)明的保護(hù)范圍。

當(dāng)以范圍、優(yōu)選范圍、或者優(yōu)選的數(shù)值上限以及下限的形式表述某個(gè)量、濃度或其它值或參數(shù)的時(shí)候，應(yīng)當(dāng)理解相當(dāng)于具體揭示了通過將任意一對(duì)范圍上限或優(yōu)選數(shù)值與任意范圍下限或優(yōu)選數(shù)值結(jié)合起來的任何范圍，而不考慮該范圍是否具體揭示。除非另外指出，本文所列出的數(shù)值范圍值在包括范圍的端點(diǎn)，和該范圍之內(nèi)的所有整數(shù)和分?jǐn)?shù)。

除非另外說明，本文中所有的百分比、份數(shù)、比值等均是按重量計(jì)。

本文的材料、方法和實(shí)施例均是示例性的，并且除非特別說明，不應(yīng)理解為限制性的

本發(fā)明實(shí)施例中采用的鎂基體合金、AlN和Al為市購產(chǎn)品，其中鎂基體合金采用商業(yè)鎂鋁稀土合金AE44，其作為基體；其中AlN顆粒為納米顆粒，其作為增強(qiáng)體；其中商業(yè)鎂鋁稀土合金AE44的化學(xué)成分重量百分比分別為：4.17％Al，0.36％Mn，0.02％Si，3.99％RE(RE＝50Ce-26La-15Nd-3Pr)，剩余含量為Mg；所選AlN顆粒的粒徑為40nm(純凈度>99.9％)，球形；Al顆粒的粒徑為10μm，且純度為>99.90％。

本發(fā)明實(shí)施例中采用的金相顯微鏡型號(hào)為OLYMPUS PMG3；

實(shí)施例1

本發(fā)明所提供的AlN/Al顆粒增強(qiáng)鎂鋁稀土基復(fù)合材料的制備方法，包括以下步驟：

1)鎂基體及增強(qiáng)體的選擇。采用商業(yè)鎂鋁稀土合金AE44作為鎂基體，以納米陶瓷AlN顆粒為增強(qiáng)體。其中鎂鋁稀土合金AE44的化學(xué)成分重量百分比分別為：4.17％Al，0.36％Mn，0.02％Si，3.99％RE(RE＝50Ce-26La-15Nd-3Pr)，剩余含量為Mg；所選AlN顆粒的粒徑為40nm(純凈度>99.9％)，球形；其中Al顆粒的粒徑為10μm，且純度為>99.90％；

2)AlN/Al復(fù)合顆粒的制備：在純氬氣保護(hù)的手套箱里，將質(zhì)量比為3:1的AlN顆粒與Al顆粒在形星式球磨機(jī)進(jìn)行混合球磨，具體為該球磨機(jī)采用正反轉(zhuǎn)交替進(jìn)行30min，間隔時(shí)間10min，球磨轉(zhuǎn)速為100rpm，球磨時(shí)間為12h，球磨完成后靜置24h，靜置完成后，采用鋁箔包覆球磨靜置后的混合材料，獲得鋁箔包覆的AlN/Al復(fù)合顆粒；

3)鎂基復(fù)合材料的熔煉鑄造：在體積比為99：1的CO 2和SF 6混合氣體的保護(hù)下，將1.5kg的鎂鋁稀土合金AE44放置于坩堝中隨熔煉爐升溫，升溫至720℃，直至完全熔化后，攪拌均勻，并刮除熔體表面浮渣，得鎂鋁稀土熔體；然后將鎂鋁稀土熔體降溫至610℃后，將步驟2)獲得的鋁箔包覆的AlN/Al復(fù)合顆粒按照鎂鋁稀土合金AE44的0.5％質(zhì)量百分比加入鎂鋁稀土熔體中，加入過程中用攪拌勺將鋁箔包覆的AlN/Al復(fù)合顆粒摁壓至坩堝底部100s，直至AlN/Al復(fù)合顆粒被釋放進(jìn)鎂鋁稀土熔體且完全被鎂鋁稀土熔體液包裹；接著采用葉片式攪拌槳將AlN/Al復(fù)合顆粒機(jī)械分散至鎂鋁稀土熔體中，攪拌速度為1000rpm，機(jī)械攪拌時(shí)，在坩堝中上部和下部來回機(jī)械攪拌2min，待AlN/Al復(fù)合顆粒完全浸沒至鎂鋁稀土熔體后，再在坩堝中部位置定點(diǎn)攪拌3min，使AlN/Al復(fù)合顆粒均勻分散在鎂鋁稀土熔體中，得復(fù)合熔體；待機(jī)械攪拌完成后，將復(fù)合熔體升溫至680℃，把預(yù)熱好的超聲波攪拌器置于復(fù)合熔體中，超聲波攪拌頭浸入液面4-5cm處，功率為150W，分散時(shí)間為10min；待復(fù)合熔體經(jīng)超聲波分散均勻后，扒去復(fù)合熔體表面的浮渣，且將復(fù)合熔體的溫度升至700℃，靜置5min后，水冷凝固，得到AlN/Al顆粒增強(qiáng)鎂鋁稀土基復(fù)合材料。

本實(shí)施例對(duì)制備所得的AlN/Al顆粒增強(qiáng)鎂鋁稀土基復(fù)合材料的組織進(jìn)行表征，如圖3所示，當(dāng)加入0.5％的AlN/Al復(fù)合顆粒制備所得的復(fù)合材料，其晶粒大小約為297.6μm。

實(shí)施例2

本發(fā)明所提供的AlN/Al顆粒增強(qiáng)鎂鋁稀土基復(fù)合材料的制備方法，包括以下步驟：

1)鎂基體及增強(qiáng)體的選擇。采用商業(yè)鎂鋁稀土合金AE44作為鎂基體，以納米陶瓷AlN顆粒為增強(qiáng)體。其中鎂鋁稀土合金AE44的化學(xué)成分重量百分比分別為：4.17％Al，0.36％Mn，0.02％Si，3.99％RE(RE＝50Ce-26La-15Nd-3Pr)，剩余含量為Mg；所選AlN顆粒的粒徑為40nm(純凈度>99.9％)，球形；其中Al顆粒的粒徑為10μm，且純度為>99.90％；

2)AlN/Al復(fù)合顆粒的制備：在純氬氣保護(hù)的手套箱里，將上述質(zhì)量比為3:1的AlN顆粒與Al顆粒在形星式球磨機(jī)進(jìn)行混合球磨；具體為該球磨機(jī)采用正反轉(zhuǎn)交替進(jìn)行30min，間隔時(shí)間10min，球磨轉(zhuǎn)速為80rpm，球磨時(shí)間為12h，球磨完成后靜置32h，靜置完成后，采用鋁箔包覆球磨靜置后的混合材料，獲得鋁箔包覆的AlN/Al復(fù)合顆粒；

3)鎂基復(fù)合材料的熔煉鑄造：在體積比為99：1的CO 2和SF 6混合氣體的保護(hù)下，將1.5kg的鎂鋁稀土合金AE44放置于坩堝中隨熔煉爐升溫，升溫至720℃，直至完全熔化后，攪拌均勻，并刮除熔體表面浮渣，得鎂鋁稀土熔體；然后將鎂鋁稀土熔體降溫至640℃后，將步驟2)獲得的鋁箔包覆的AlN/Al復(fù)合顆粒按照鎂鋁稀土合金AE44的1.0％質(zhì)量百分比加入鎂鋁稀土熔體中，用攪拌勺將鋁箔包覆的AlN/Al復(fù)合顆粒摁壓至坩堝底部30s，直至AlN/Al復(fù)合顆粒被釋放進(jìn)鎂鋁稀土熔體且完全被鎂鋁稀土熔體液包裹；接著采用葉片式攪拌槳將AlN/Al復(fù)合顆粒機(jī)械分散至鎂鋁稀土熔體中，攪拌速度為500rpm，機(jī)械攪拌時(shí)，在坩堝中上部和下部來回機(jī)械攪拌5min，待AlN/Al復(fù)合顆粒完全浸沒至鎂鋁稀土熔體后，再在坩堝中部位置定點(diǎn)攪拌5min，使AlN/Al復(fù)合顆粒均勻分散在鎂鋁稀土熔體中，得復(fù)合熔體；待機(jī)械攪拌完成后，將復(fù)合熔體升溫至680℃，把預(yù)熱好的超聲波攪拌器置于復(fù)合熔體中，超聲波攪拌頭浸入液面4-5cm處，功率為300W，分散時(shí)間為5min；待復(fù)合熔體經(jīng)超聲波分散均勻后，扒去復(fù)合熔體表面的浮渣，且將復(fù)合熔體的溫度升至700℃，靜置5min后，水冷凝固，得到AlN/Al顆粒增強(qiáng)鎂鋁稀土基復(fù)合材料。

本實(shí)施例對(duì)制備所得的AlN/Al顆粒增強(qiáng)鎂鋁稀土基復(fù)合材料的組織進(jìn)行表征，當(dāng)向鎂鋁稀土合金AE44中添加1％的AlN/Al復(fù)合顆粒后，該鎂基復(fù)合材料的微觀組織致密，無明顯缺陷和雜質(zhì)，冶金質(zhì)量?jī)?yōu)異。如圖4所示，該材料的晶粒尺寸進(jìn)一步細(xì)化到約為194.7μm。同時(shí)可以看出，隨著AlN/Al復(fù)合顆粒的含量增加，該復(fù)合材料的晶粒細(xì)化效應(yīng)變得更加顯著。

實(shí)施例3

本發(fā)明所提供的AlN/Al顆粒增強(qiáng)鎂鋁稀土基復(fù)合材料的制備方法，包括以下步驟：

1)鎂基體及增強(qiáng)體的選擇。采用商業(yè)鎂鋁稀土合金AE44作為基體，以納米陶瓷AlN顆粒為增強(qiáng)體。其中鎂鋁稀土合金AE44的化學(xué)成分重量百分比分別為：4.17％Al，0.36％Mn，0.02％Si，3.99％RE(RE＝50Ce-26La-15Nd-3Pr)，剩余含量為Mg；所選AlN顆粒的粒徑為40nm(純凈度>99.9％)，球形；其中Al顆粒的粒徑為10μm，且純度為>99.90％；

2)AlN/Al復(fù)合顆粒的制備：在純氬氣保護(hù)的手套箱里，將上述質(zhì)量比為3:1的AlN顆粒與Al顆粒在形星式球磨機(jī)進(jìn)行混合球磨，球磨完成后，然后采用鋁箔包覆球磨后的混合材料；具體為該球磨機(jī)采用正反轉(zhuǎn)交替進(jìn)行30min，間隔時(shí)間10min，球磨轉(zhuǎn)速為120rpm，球磨時(shí)間為4h，球磨完成后靜置36h，靜置完成后，采用鋁箔包覆球磨靜置后的混合材料，獲得鋁箔包覆的AlN/Al復(fù)合顆粒；

3)鎂基復(fù)合材料的熔煉鑄造：在體積比為99：1的CO 2和SF 6混合氣體的保護(hù)下，將1.5kg的鎂鋁稀土合金AE44放置于坩堝中隨熔煉爐升溫，升溫至720℃，直至完全熔化后，攪拌均勻，并刮除熔體表面浮渣，得鎂鋁稀土熔體；然后將鎂鋁稀土熔體降溫至650℃后，將步驟2)獲得的鋁箔包覆的AlN/Al復(fù)合顆粒按照鎂鋁稀土合金AE44的0.5％質(zhì)量百分比加入鎂鋁稀土熔體中，用攪拌勺將鋁箔包覆的AlN/Al復(fù)合顆粒摁壓至坩堝底部60s，直至AlN/Al復(fù)合顆粒被釋放進(jìn)鎂鋁稀土熔體且完全被鎂鋁稀土熔體液包裹；接著采用葉片式攪拌槳將AlN/Al復(fù)合顆粒機(jī)械分散至鎂鋁稀土熔體中，攪拌速度為1000rpm，機(jī)械攪拌時(shí)，在坩堝中上部和下部來回機(jī)械攪拌4min，待AlN/Al復(fù)合顆粒完全浸沒至鎂鋁稀土熔體后，再在坩堝中部位置定點(diǎn)攪拌4min，使AlN/Al復(fù)合顆粒均勻分散在鎂鋁稀土熔體中，得復(fù)合熔體；待機(jī)械攪拌完成后，將復(fù)合熔體升溫至700℃，把預(yù)熱好的超聲波攪拌器置于復(fù)合熔體中，超聲波攪拌頭浸入液面4-5cm處，功率為150W，分散時(shí)間為10min；待復(fù)合熔體經(jīng)超聲波分散均勻后，扒去復(fù)合熔體表面的浮渣，且將復(fù)合熔體的溫度升至700℃，靜置15min后，水冷凝固，得到AlN/Al顆粒增強(qiáng)鎂鋁稀土基復(fù)合材料。

本實(shí)施例對(duì)制備所得的AlN/Al顆粒增強(qiáng)鎂鋁稀土基復(fù)合材料的組織進(jìn)行表征，如圖5所示，在鎂鋁稀土合金AE44中添加1％的AlN/Al復(fù)合顆粒并靜置15min后，相比未添加顆粒的鎂鋁稀土合金AE44，該復(fù)合材料的晶粒尺寸仍然得到了明顯細(xì)，約為376.0μm；同時(shí)能夠發(fā)現(xiàn)，相比實(shí)例1，隨著靜置時(shí)間的延長，AlN/Al顆粒的晶粒細(xì)化效應(yīng)逐步降低。

實(shí)施例4

本發(fā)明所提供的AlN/Al顆粒增強(qiáng)鎂鋁稀土基復(fù)合材料的制備方法，包括以下步驟：

1)鎂基體及增強(qiáng)體的選擇。采用商業(yè)鎂鋁稀土合金AE44作為基體，以納米陶瓷AlN顆粒為增強(qiáng)體。其中鎂鋁稀土合金AE44的化學(xué)成分重量百分比分別為：4.17％Al，0.36％Mn，0.02％Si，3.99％RE(RE＝50Ce-26La-15Nd-3Pr)，剩余含量為Mg；所選AlN顆粒的粒徑為40nm(純凈度>99.9％)，球形；其中Al顆粒的粒徑為10μm，且純度為>99.90％；

2)AlN/Al復(fù)合顆粒的制備：在純氬氣保護(hù)的手套箱里，將上述質(zhì)量比為3:1的AlN顆粒與Al顆粒在形星式球磨機(jī)進(jìn)行混合球磨，球磨完成后，然后采用鋁箔包覆球磨后的混合材料；具體為該球磨機(jī)采用正反轉(zhuǎn)交替進(jìn)行30min，間隔時(shí)間10min，球磨轉(zhuǎn)速為100rpm，球磨時(shí)間為8h，球磨完成后靜置48h，靜置完成后，采用鋁箔包覆球磨靜置后的混合材料，獲得鋁箔包覆的AlN/Al復(fù)合顆粒；

3)鎂基復(fù)合材料的熔煉鑄造：在體積比為99：1的CO 2和SF 6混合氣體的保護(hù)下，將1.5kg的鎂鋁稀土合金AE44放置于坩堝中隨熔煉爐升溫，升溫至720℃，直至完全熔化后，攪拌均勻，并刮除熔體表面浮渣，得鎂鋁稀土熔體；然后將鎂鋁稀土熔體降溫至640℃后，將步驟2)獲得的鋁箔包覆的AlN/Al復(fù)合顆粒按照鎂鋁稀土合金AE44的1.0％質(zhì)量百分比加入鎂鋁稀土熔體中，用攪拌勺將鋁箔包覆的AlN/Al復(fù)合顆粒摁壓至坩堝底部40s，直至AlN/Al復(fù)合顆粒被釋放進(jìn)鎂鋁稀土熔體且完全被鎂鋁稀土熔體液包裹；接著采用葉片式攪拌槳將AlN/Al復(fù)合顆粒機(jī)械分散至鎂鋁稀土熔體中，攪拌速度為800rpm，機(jī)械攪拌時(shí)，在坩堝中上部和下部來回機(jī)械攪拌2min，待AlN/Al復(fù)合顆粒完全浸沒至鎂鋁稀土熔體后，再在坩堝中部位置定點(diǎn)攪拌3min，使AlN/Al復(fù)合顆粒均勻分散在鎂鋁稀土熔體中，得復(fù)合熔體；待機(jī)械攪拌完成后，將復(fù)合熔體升溫至680℃，把預(yù)熱好的超聲波攪拌器置于復(fù)合熔體中，超聲波攪拌頭浸入液面4-5cm處，功率為200W，分散時(shí)間為5min；待復(fù)合熔體經(jīng)超聲波分散均勻后，扒去復(fù)合熔體表面的浮渣，且將復(fù)合熔體的溫度升至700℃，靜置20min后，水冷凝固，得到AlN/Al顆粒增強(qiáng)鎂鋁稀土基復(fù)合材料。

本實(shí)施例對(duì)制備所得的AlN/Al顆粒增強(qiáng)鎂鋁稀土基復(fù)合材料的組織進(jìn)行表征，由圖6可以發(fā)現(xiàn)，相比未添加AlN/Al復(fù)合顆粒的鎂鋁稀土合金AE44，該復(fù)合材料的微觀顯微組織也得到了明顯細(xì)化，平均晶粒尺寸約為375.1μm；同時(shí)相比實(shí)例2，隨著靜置時(shí)間從5min增加到20min，該復(fù)合材料的平均晶粒尺寸有長大的趨勢(shì)。

對(duì)比例1

采用商業(yè)鎂鋁稀土合金AE44作為基體。在體積比為99：1的CO 2和SF 6混合氣體的保護(hù)下，將1.5kg的鎂鋁稀土合金AE44放置于坩堝中隨熔煉爐升溫，升溫至720℃，直至完全熔化后，攪拌均勻，并刮除熔體表面浮渣，得鎂鋁稀土熔體；然后將鎂鋁稀土熔體澆鑄至金屬模具中凝固冷卻，得鎂鋁稀土合金，對(duì)該鎂鋁稀土合金的組織進(jìn)行表征，具體如圖2所示，從圖中可以看出該鎂鋁稀土合金的晶粒呈粗大的樹枝晶狀；根據(jù)Linear intercept方法測(cè)得該合金的晶粒大小約為1550μm。

對(duì)比例2

本對(duì)比例涉及一種AlN/Al顆粒增強(qiáng)鎂鋁稀土基復(fù)合材料，該鎂鋁稀土基復(fù)合材料的組分與實(shí)施例3相同，該鎂鋁稀土基復(fù)合材料的制備方法與實(shí)施例3基本相同，不同之處在于步驟3)，具體為:在體積比為99：1的CO 2和SF 6混合氣體的保護(hù)下，將1.5kg的鎂鋁稀土合金AE44放置于坩堝中隨熔煉爐升溫，升溫至720℃，直至完全熔化后，攪拌均勻，并刮除熔體表面浮渣，得鎂鋁稀土熔體；然后將鎂鋁稀土熔體降溫至650℃后，將步驟2)獲得的鋁箔包覆的AlN/Al復(fù)合顆粒按照鎂鋁稀土合金AE44的0.5％質(zhì)量百分比加入鎂鋁稀土熔體中，用攪拌勺將鋁箔包覆的AlN/Al復(fù)合顆粒摁壓至坩堝底部60s，直至AlN/Al復(fù)合顆粒被釋放進(jìn)鎂鋁稀土熔體且完全被鎂鋁稀土熔體液包裹；接著采用葉片式攪拌槳將AlN/Al復(fù)合顆粒機(jī)械分散至鎂鋁稀土熔體中，攪拌速度為1000rpm，機(jī)械攪拌時(shí)，在坩堝中上部和下部來回機(jī)械攪拌4min，待AlN/Al復(fù)合顆粒完全浸沒至鎂鋁稀土熔體后，再在坩堝中部位置定點(diǎn)攪拌4min，使AlN/Al復(fù)合顆粒均勻分散在鎂鋁稀土熔體中，得復(fù)合熔體；待機(jī)械攪拌完成后，將復(fù)合熔體升溫至700℃，把預(yù)熱好的超聲波攪拌器置于復(fù)合熔體中，超聲波攪拌頭浸入液面4-5cm處，功率為150W，分散時(shí)間為10min；待復(fù)合熔體經(jīng)超聲波分散均勻后，扒去復(fù)合熔體表面的浮渣，且將復(fù)合熔體的溫度升至700℃，靜置30min后，水冷凝固，得到AlN/Al顆粒增強(qiáng)鎂鋁稀土基復(fù)合材料。

本實(shí)施例對(duì)制備所得的AlN/Al顆粒增強(qiáng)鎂鋁稀土基復(fù)合材料的組織進(jìn)行表征，發(fā)現(xiàn)在鎂鋁稀土合金AE44中添加0.5％的AlN/Al復(fù)合顆粒并靜置30min后，相比未添加顆粒的鎂鋁稀土合金AE44，該復(fù)合材料的晶粒尺寸不能得到明顯細(xì)化，平均晶粒尺寸約為863μm；這是因?yàn)楫?dāng)延長靜置時(shí)間后，由于AlN陶瓷顆粒跟鎂基體的密度差，復(fù)合材料中的AlN陶瓷顆粒會(huì)逐漸沉降至坩堝底部，從而降低其晶粒細(xì)化效應(yīng)。

對(duì)比例3

本對(duì)比例涉及一種AlN/Al顆粒增強(qiáng)鎂鋁稀土基復(fù)合材料，該鎂鋁稀土基復(fù)合材料的組分與實(shí)施例3基本相同，該鎂鋁稀土基復(fù)合材料的制備方法與實(shí)施例3相同，不同之處在于步驟3)，具體為：在體積比為99：1的CO 2和SF 6混合氣體的保護(hù)下，將1.5kg的鎂鋁稀土合金AE44放置于坩堝中隨熔煉爐升溫，升溫至720℃，直至完全熔化后，攪拌均勻，并刮除熔體表面浮渣，得鎂鋁稀土熔體；然后將鎂鋁稀土熔體降溫至650℃后，將步驟2)獲得的鋁箔包覆的AlN/Al復(fù)合顆粒按照鎂鋁稀土合金AE44的3％質(zhì)量百分比加入鎂鋁稀土熔體中，用攪拌勺將鋁箔包覆的AlN/Al復(fù)合顆粒摁壓至坩堝底部60s，直至AlN/Al復(fù)合顆粒被釋放進(jìn)鎂鋁稀土熔體且完全被鎂鋁稀土熔體液包裹；接著采用葉片式攪拌槳將AlN/Al復(fù)合顆粒機(jī)械分散至鎂鋁稀土熔體中，攪拌速度為1000rpm，機(jī)械攪拌時(shí)，在坩堝中上部和下部來回機(jī)械攪拌4min，待AlN/Al復(fù)合顆粒完全浸沒至鎂鋁稀土熔體后，再在坩堝中部位置定點(diǎn)攪拌4min，使AlN/Al復(fù)合顆粒均勻分散在鎂鋁稀土熔體中，得復(fù)合熔體；待機(jī)械攪拌完成后，將復(fù)合熔體升溫至700℃，把預(yù)熱好的超聲波攪拌器置于復(fù)合熔體中，超聲波攪拌頭浸入液面4-5cm處，功率為150W，分散時(shí)間為10min；待復(fù)合熔體經(jīng)超聲波分散均勻后，扒去復(fù)合熔體表面的浮渣，且將復(fù)合熔體的溫度升至700℃，靜置10min后，水冷凝固，得到AlN/Al顆粒增強(qiáng)鎂鋁稀土基復(fù)合材料。

本實(shí)施例對(duì)制備所得的AlN/Al顆粒增強(qiáng)鎂鋁稀土基復(fù)合材料的組織進(jìn)行表征，發(fā)現(xiàn)在鎂鋁稀土合金AE44中添加3％的AlN/Al復(fù)合顆粒，相比未添加顆粒的鎂鋁稀土合金AE44，該復(fù)合材料的晶粒尺寸不能得到明顯細(xì)化，平均晶粒尺寸約為1021μm。這是因?yàn)楫?dāng)顯著增加顆粒的含量后，由于納米顆粒較大的比表面積，在熔煉過程中很容易造成局部團(tuán)聚，從而降低其晶粒細(xì)化效應(yīng)。

綜合所述，本發(fā)明通過機(jī)械球磨、機(jī)械攪拌和超聲波攪拌相結(jié)合的方法，成功制備了AlN顆粒增強(qiáng)鎂鋁稀土基復(fù)合材料，克服了AlN復(fù)合顆粒難以與鎂基體合金潤濕的難題，顯著細(xì)化了鎂鋁稀土合金AE44的晶粒尺寸；本發(fā)明所提供的AlN顆粒增強(qiáng)鎂鋁稀土基復(fù)合材料的制備方法，能夠避免AlN顆粒的燃燒或氧化，所得復(fù)合材料組織致密，晶粒尺寸小，無明顯界面反應(yīng)，冶金質(zhì)量?jī)?yōu)異，不含有明顯缺陷或雜質(zhì)。

以上，僅為本發(fā)明較佳的具體實(shí)施方式，但發(fā)明的保護(hù)范圍并不局限于此，任何熟悉本技術(shù)領(lǐng)域的技術(shù)人員在本發(fā)明揭露的技術(shù)范圍內(nèi)，可輕易想到的變化或替換，都應(yīng)涵蓋在本發(fā)明的保護(hù)范圍之內(nèi)。因此，本發(fā)明的保護(hù)范圍應(yīng)該以權(quán)利要求書的保護(hù)范圍為準(zhǔn)。

AlN/Al顆粒增強(qiáng)鎂鋁稀土基復(fù)合材料及其制備方法.pdf