本發(fā)明涉及一種大粒徑電池級(jí)磷酸鐵復(fù)合顆粒的制備方法，包括如下步驟：將碳納米管分散于二價(jià)鐵離子和磷酸根的溶液中，加入弱氧化劑；弱氧化劑將二價(jià)鐵離子轉(zhuǎn)化為三價(jià)鐵離子，于溶液中磷酸根結(jié)合，附著于碳納米管上，形成含碳納米管的磷酸鐵復(fù)合顆粒。本發(fā)明通過大顆粒磷酸鐵和導(dǎo)電碳材料在納米尺度復(fù)合，繞過了為提高導(dǎo)電性需要對(duì)磷酸鐵鋰顆粒納米化的要求，使大顆粒磷酸鐵鋰可以直接應(yīng)用于電池制備中。大顆粒的磷酸鐵鋰材料克服了因顆粒納米化導(dǎo)致壓實(shí)密度低的限制，可以顯著提高磷酸鐵鋰電池的體積能量密度。