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https://onlinelibrary.wiley.com/doi/epdf/10.1002/advs.202406529

在凝聚態(tài)物理學(xué)中，對稱性和磁性是核心研究要素。傳統(tǒng)的空間群和磁空間群理論難以有效描述那些自旋軌道耦合效應(yīng)較弱、由低原子序數(shù)元素構(gòu)成的磁性材料的新奇性質(zhì)。為此，包括我校劉奇航教授在內(nèi)的理論家們提出了自旋群理論。該理論不僅考慮了空間對稱性，還兼顧了材料中電子自旋的排列和分布特性，從而更準(zhǔn)確地表征此類非常規(guī)磁性材料的對稱性。自理論提出以來，關(guān)于非常規(guī)反鐵磁體的磁學(xué)和電學(xué)性質(zhì)的實(shí)驗(yàn)研究不斷涌現(xiàn)，展現(xiàn)出這類材料在磁存儲和自旋電子學(xué)應(yīng)用中的巨大潛力。

CrSb是一種非常規(guī)反鐵磁體，其獨(dú)特的對稱性僅能通過自旋群來描述。CrSb的能帶結(jié)構(gòu)呈現(xiàn)出顯著的動量依賴性自旋劈裂，這種劈裂源于材料固有的對稱性，與主要依賴自旋軌道耦合效應(yīng)的Rashba效應(yīng)和Dresselhaus效應(yīng)有本質(zhì)區(qū)別。在此論文中，劉暢團(tuán)隊(duì)生長出高質(zhì)量的 (001) 和 (100) 面CrSb單晶樣品，并利用高分辨率ARPES觀測其自旋劈裂結(jié)構(gòu)，驗(yàn)證了這一由自旋群所定義的全新的自旋劈裂機(jī)制。為驗(yàn)證CrSb能帶自旋劈裂在面外動量 (kz) 方向上的動量依賴性，研究團(tuán)隊(duì)在不同kz值下進(jìn)行了ARPES測試，結(jié)果如圖1所示。隨著kz的變化，能帶從高對稱點(diǎn)處的簡并態(tài)逐漸劈裂成兩條，隨后劈裂強(qiáng)度減小，在另一個高對稱點(diǎn)處重新變?yōu)楹啿B(tài)，契合自旋群群元 [C2||Mz] 所描述的對稱性。為驗(yàn)證自旋劈裂的面內(nèi)各向異性，研究團(tuán)隊(duì)進(jìn)行了特定kz值下的kx-ky等能面掃描以及不同動量方向的能帶色散測量。如圖2所示，在 Γ - ?Μ 方向能帶發(fā)生劈裂，而在 Γ - Κ 方向能帶簡并。此實(shí)驗(yàn)結(jié)果契合自旋群群元 [C2||C6zt] 所描述的對稱性。

圖1. 面外動量方向上CrSb自旋劈裂的演化。a) CrSb三維布里淵區(qū)以及測量位置示意圖;b) EB = 0.6 eV 處的kz-kx色散關(guān)系;c) 第一行：不同kz位置的 Γ - ?Μ 方向能帶色散;第二行：對應(yīng)的二次微分圖;第三行：對應(yīng)的能帶計(jì)算結(jié)果;第四行：動量分布曲線及峰值擬合。

圖2. 面內(nèi)動量方向上CrSb自旋劈裂的演化。a) 測量位置示意圖;b) 106 eV下的不同EB的等能面;c) 第一行：不同面內(nèi)動量方向的能帶色散;第二行：對應(yīng)的二次微分圖;第三行：對應(yīng)的能帶計(jì)算結(jié)果;第四行：動量分布曲線及峰值擬合。

此研究通過結(jié)合單晶生長與ARPES技術(shù)，首次在室溫非常規(guī)反鐵磁金屬CrSb中觀測到強(qiáng)自旋劈裂現(xiàn)象，且其劈裂強(qiáng)度超過傳統(tǒng)材料。這一突破不僅揭示了CrSb獨(dú)特的自旋劈裂機(jī)制，也表明它有望成為下一代自旋電子學(xué)存儲器件的理想材料。具有自旋劈裂的非常規(guī)反鐵磁體在信息存儲領(lǐng)域的應(yīng)用價值和戰(zhàn)略意義十分突出，特別是在下一代磁存儲器中，相較于傳統(tǒng)的鐵磁材料，這類材料在信息存儲效率、抗干擾性和集成密度上均有望實(shí)現(xiàn)突破性提升。此研究為磁存儲技術(shù)的進(jìn)一步發(fā)展提供了關(guān)鍵的實(shí)驗(yàn)依據(jù)和新的研究思路。

該論文的第一作者為南科大物理系博士研究生曾猛、朱明遠(yuǎn)和朱煜鵬，劉暢副教授為論文通訊作者，南科大為論文第一通訊單位。論文合作者包括南科大物理系劉奇航教授、上海光源BL09U(夢之線)黃耀波研究員、上海光源BL03U葉茂及劉正太副研究員課題組、日本廣島大學(xué)同步輻射中心主任島田賢也教授以及線站科學(xué)家有田將司工程師、日本SPring-8光源BL25SU線站科學(xué)家山神光平、東南大學(xué)張曉倩副研究員等。此研究得到了國家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃、國家自然科學(xué)基金、廣東省重點(diǎn)領(lǐng)域研發(fā)計(jì)劃、廣東省計(jì)算科學(xué)與新材料設(shè)計(jì)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室、廣東省創(chuàng)新創(chuàng)業(yè)團(tuán)隊(duì)計(jì)劃、廣東省自然科學(xué)基金、深圳市科技計(jì)劃的資助。ARPES實(shí)驗(yàn)在上海光源BL03U，夢之線 (BL09U)，日本廣島大學(xué)同步輻射中心BL9A，日本SPring-8光源BL25SU線站完成。